一、钼-中孔催化剂的合成及性能研究（论文文献综述）
郭璇[1]（2021）在《钼系生物基含氧化合物常压加氢脱氧催化剂构建及应用》文中提出生物质作为可再生资源,通过开发各种有效方法将其转化为液体燃料或高品质化学品是近年学术界的研究热点。其中,加氢脱氧反应被认为是生物质各转化过程小分子化合物进一步脱氧提质最有效的手段之一。然而常规加氢脱氧过程不同程度上存在氢气过度消耗、生物基原料不饱和键过度饱和以及催化剂与原料反应性不匹配等问题。常压加氢脱氧反应因其可以在较低的氢耗前提下实现高效脱氧这一优势被广泛关注。构建可以用于生物基含氧化合物常压加氢脱氧反应的高效催化剂是目前工作的重中之重。钼系催化剂在含氧化合物加氢脱氧反应中的优异表现已经被大量证实。因此,本论文构建了一系列钼系催化剂,并通过XRD、XPS、H2-TPR、SEM和TEM等手段详细分析了不同钼系催化剂的结构与形貌,重点研究了钼系催化剂“氧空穴”活性位点的催化机制。选取生物质油品中典型的含氧模型化合物或真实油品,将构建的钼系催化剂应用于生物基含氧化合物的常压加氢脱氧反应过程中,对加氢反应中催化剂的催化性能进行评价。主要研究内容及成果如下:（1）构建钼系催化剂体系。分别采用水热合成法制备Mo含量分别为15 wt%和20 wt%的Mo原子催化剂（Mo-ZSM-5）,过量浸渍法制备20 wt%的MoO3基催化剂（MoO3/ZSM-5和MoO3/meso ZSM-5）和负载量分别为15 wt%、20 wt%和25 wt%的MoO3/TiO2和MoO3/ZrO2催化剂,简单焙烧制备MoO3催化剂。对制备后的催化剂进行预还原处理和表征分析,包括XRD、XPS、H2-TPR、SEM和TEM等。结果表明,各类氧化钼物种都成功附载在催化剂载体表面或孔道内,MoO3基催化剂中被预测为有效活性位点的Mo5+成分在预还原后有所增加。（2）研究了MoO3、20 wt%MoO3/TiO2和MoO3/ZrO2催化剂用于4-丙基酚、2-环戊烯-1-酮及其混合物的常压加氢脱氧反应过程。在三种不同催化剂的催化加氢作用下,4-丙基酚转化率接近100%,主要产物正丙苯的选择性为80%-100%。将同样质量浓度的2-环戊烯-1-酮掺入4-丙基酚时,其转化率仍维持在100%左右,且其中20MT和20MZ催化作用下的产物正丙苯选择性有所提高,整个反应过程中稳定在～100%。1000 ppm和3000 ppm 2-环戊烯-1-酮（溶于庚烷）的加氢反应表明,当原料质量浓度为1000 ppm,选取20 wt%MoO3/TiO2为催化剂,在350℃反应温度下对其进行常压加氢脱氧反应时,2-环戊烯-1-酮的转化率最高。以20MT催化剂对1000 ppm 4-丙基酚和2-环戊烯-1-酮的混合原料进行长周期反应,100 h内4-丙基酚转化率均能完全转化,其反应工艺可在切换式固定床反应器中进行。（3）选取MoO3催化剂,将其应用于丁香酚及特定生物油品的常压加氢脱氧反应中,并研究了轻组分丙酮和2-环戊烯-1-酮对丁香酚加氢反应的影响。丁香酚的转化率维持在100%左右,产物正丙苯选择性达到80%以上。当向丁香酚原料中加入不同质量浓度（1 wt%、3 wt%和5 wt%）的轻组分丙酮、2-环戊烯-1-酮或二者混合物时,丁香酚转化率和产物正丙苯的选择性会随着所掺入轻组分质量浓度的增加而下降,这说明轻含氧组分不利于高浓度酚的加氢脱氧反应。同时,MoO3催化剂对分级萃取生物油和木质素油同样具有较好的催化活性,两种油品脱氧率在反应过程中可以达到96%和93%以上。（4）选用MoO3负载量分别为15 wt%、20 wt%和25 wt%的MoO3/TiO2和MoO3/ZrO2催化剂,对5 wt%的真实油品腰果酚进行常压加氢脱氧实验。研究发现在20 wt%MoO3/TiO2的催化作用下,腰果酚转化率最高,可以达到95.3%。但这些催化剂均不能维持较高的催化活性,在加氢反应开始后会逐渐失活,分析可能的原因是腰果酚分子量较大,容易在催化剂表面积碳结焦,使催化剂无法与原料接触,进行还原反应。该反应过程中催化剂易失活且可再生的特点使其反应工艺可在流化床反应器中进行。
吕丹丹[2]（2021）在《掺杂多孔碳基非贵金属电催化剂的设计及性能调控研究》文中提出氧还原反应（ORR）、析氢反应（HER）和析氧反应（OER）是可再生燃料电池、可充电金属-空气电池和电化学水裂解装置等绿色电化学能源存储和转化技术的核心反应。然而ORR和OER反应较为复杂、动力学缓慢、不能自发进行,都依赖于贵金属催化剂的催化作用,严重制约了绿色能源的产生和转化利用。基于此,合理的设计和开发非贵金属氧电催化剂是解决目前困境的最重要的途径。尽管一直都有最新的研究进展,但在碱性和酸性介质中合理设计和合成用于ORR和OER的非贵金属电催化剂,仍然是研究者们需要不断探索的关键问题。异质原子掺杂的碳基材料因其具有优异的导电性、多孔结构、良好的化学稳定性而得到了广泛关注,是一个很有前途的探索策略。因而本课题,以2,6-二乙酰基吡啶为前驱体通过组分调控,合成了具有独特成分组成和结构特点的异质原子掺杂多孔碳基催化剂材料,并具有优异的电催化功能活性。此外,本课题还利用理论计算探讨了催化剂的活性位点来源,解析了微观结构和催化活性的关系。主要内容如下:（1）以1,8-二氨基萘和2,6二乙酰基吡啶为反应物前驱体集合生成新型双亚胺基吡啶聚合物,以六水氯化铁为金属前驱体经过络合后进行热解制备了碳球状单原子分散的Fe-N-C催化剂。对该催化剂进行了一系列的物理表征和电化学活性测试。结果表明用该前驱体无模板或载体制备的Fe-N-C催化剂具有超高的比表面积（1790 m2/g）、高石墨化程度等优点。该Fe-N-C材料内部及表面高度分散有单原子Fe与N形成独特的Fe-N5配位结构。同时,该催化剂材料在0.5 M硫酸和0.1 M KOH中不仅表现出优异的ORR催化活性和选择性,还具有优异的OER催化性能。总的氧电催化活性为碱性介质中0.70 V和在酸性介质中为0.86 V。（2）以2,6-二乙酰基吡啶和3,3’-二氨基联苯胺为反应物前驱体,本工作探究了氯化钴、硝酸钴、乙酸钴三种钴前驱体与催化剂结构和性能的关系。通过热解制备了Co-N-C多功能电催化剂用于高效水分解和氧还原催化反应。结果表明Co-N结构和封装在N掺杂的碳基体中的金属钴纳米粒子具有很强的协同效应。钴离子源对最终的碳材料性能有显着影响。以乙酸钴为前驱体制备的Co-N-C催化剂具有良好的综合性能。这种优异的活性可归功于被包覆的金属态钴和Co-N基团之间的协同作用。研究还表明Co-Nx是ORR的十分有效的活性位点,而金属态的钴则对水分解反应具有巨大的活性贡献。（3）基于以上两个工作,又以2,6-二乙酰基吡啶和3,3’-二氨基联苯胺为反应物,按照不同Fe和Co摩尔比制备得到含铁-N和钴-N结构有机金属络合物。对络合物粉末进行热解及后处理得到FexCoyNC催化剂。探究了Fe和Co的比例对催化剂的结构以及性能的影响。本工作所制备的催化剂具有Fe以Fe-Nx结构的形式存在,Co则以少量的Co-Nx结构和多数的金属态Co两种状态存在。其中Fe:Co比例为1:5的催化剂（Fe1Co5NC）在酸性和碱性电解液中都具有最优的ORR性能。Fe1Co5NC组装的锌-空气电池,放电时的峰值能量密度达到了284 mW·cm-2。测试结果表明微量Fe原子可以显着提高Co-N-C催化剂的ORR催化活性。DFT计算同样辅助证明了Fe-N-C（含少量Co-Nx）层包裹Co金属纳米颗粒结构比单独使用Fe-N-C和金属态Co时具有更优的氧中间产物吸附能量势垒,即比他们单独作为催化时具有更高的ORR催化活性。（4）将2,6-二乙酰基吡啶和4,4’-二氨基二苯二硫醚为反应前驱体,六水合氯化钴为钴盐,得到了Co9S8包覆于氮、硫掺杂碳中（Co9S8@N,S-C）的催化材料。该催化剂具有丰富的大、中孔结构,具有高效的双功能氧电催化活性,其ORR半波电位达到了0.89 V,OER过电位仅304 mV,双功能电位差仅有0.647 V vs RHE。用Co9S8@N,S-C组装的可充放电锌-空气电池的测试表明:其最大输出功率密度为259 mW·cm-2,比容量为862m Ah·gZn-1。此外,Co9S8@N,S-C组装的Zn ABs具有比Pt/C+IrO2更高的稳定性。连续运行110 h后,充放电电压间隙仅略微增大约90 mV,往返效率仅降低4.83%（而Pt/C+IrO2降低了14.48%）。DFT计算表明N、S共掺杂的碳层和Co9S8调节彼此的费米能级,大大提高了材料的导电性,并使电子迅速转移到活性位点,制备的Co9S8@N,S-C催化剂实现了更优的吸附效果,比单独使用Co9S8具有更高的催化活性。（5）由于金属Fe和Co在催化过程中易发生金属的脱落,因而本工作又以2,6-二乙酰基吡啶、1,5-萘二胺和2,5-二硫二脲为氮、碳源和硫源,通过调节三个单体的摩尔比探究了非金属NS/C氧电双功电催化剂。当三个有机物的摩尔比为1:0.5:0.5时所得到的的NS/C催化剂在0.1 M KOH中具有最高的ORR和OER催化活性,ORR/OER双功能电位差仅有0.72 V vs RHE,远超过了商业Pt/C+IrO2。用该催化剂组装的可充放电锌-空电池测试结果显示,其提供的最大输出功率密度149 mW·cm-2,比容量可达769m Ah·gzn-1,且可以稳定的充放100小时后仅衰减28.36%,活性和稳定性远超过相同质量负载的Pt/C和IrO2（1:1 wt.%）混合催化剂组装的锌-空电池（衰减37.18%）。本工作的理论计算结果表明,NS/C的高活性主要来源于由特定的N和S掺杂所诱导的带有正电荷和自旋密度的C原子。
张维民[3]（2021）在《多级孔Beta沸石 ——从小试到中试》文中认为Beta沸石是一种具有三维十二元环交叉孔道结构的大孔沸石,其具有优异的性能,如高的强Br?nsted酸浓度、高Si/Al比、良好的（水）热稳定性和高表面积,是石化工业应用中的潜在催化剂,在石油炼制和石油化工工艺中表现出优异的催化性能。然而,传统的Beta沸石作为催化剂时,存在强烈的空间位阻和扩散限制,阻碍大分子通过其内部孔道而形成积炭使催化剂失活,导致沸石催化剂的潜力未能被充分利用。解决该问题的主要策略之一是制备多级孔Beta沸石,以允许大分子转化并缩短扩散路径。目前虽然有多种制备多级孔Beta沸石的方法,但仍然仅限于实验室规模,工业化生产仍未能实现。限制其大规模生产的主要原因是工艺复杂或原料昂贵。因此,为了真正实现多级孔Beta沸石的未来应用,有必要开发一种经济可行的制备方法,该方法既需要保证制备的多级孔沸石性能优异,也需满足合成结构稳定、成本低廉和合成程序简单的要求。本论文在常规Beta沸石的合成凝胶中加入阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）,水热条件下合成多级孔Beta沸石,并探索了预晶化时间和添加乙醇的影响,最终确立了以CTAB为模板制备多级孔Beta沸石的方法,此方法无需预晶化,无需乙醇,操作程序简单;改变合成凝胶中的H2O/（SiO2+Al2O3）、Na2O/（SiO2+Al2O3）及TEAOH/（SiO2+Al2O3）等参数及使用不同链长的烷基三甲基溴化铵,在一定范围内均可合成多级孔Beta沸石,得到的多级孔Beta沸石是由单晶纳米颗粒组成的椭球状聚集体,介孔由丰富的晶间孔构成;通过控制变量,在保持较高微孔比表面积的前提下,外比表面积在80-290 m2·g-1的范围内,介孔体积在0.23-0.54 cm3·g-1的范围内可调变,且单晶纳米粒子的大小和椭球状聚集体的尺寸也可调变,实现了多级孔Beta沸石孔结构和形貌的调控;该合成方法操作简便、成本低廉、产品性质可调,基本满足了工业化生产的前提条件。通过研究多级孔Beta沸石的晶化动力学,改变凝胶Si/Al比和CTAB浓度等,利用表面张力测试、XRD、N2吸附、SEM和TG等技术手段,追踪分析了多级孔Beta沸石晶化过程中CTAB的作用方式。在成核期,带正电的CTA+以球状胶束形式存在于固体中,被吸引在带负电荷的Al（OSi）4-和Si-O-附近,由于空间位阻作用,阻碍四面体间的相互连接,产生更多的晶核。随着晶化进行,Si-O-逐渐生成骨架中不带电的完整硅氧四面体,大量CTAB胶束与固体脱离,剩余的CTAB部分以CTA+形式与沸石外表面Si-O-作用,部分与Al（OSi）4-结合;与沸石外表面Si-O-和Al（OSi）4-结合的CTA+阻碍纳米晶粒的聚集,高温脱除后产生了晶间介孔,介孔来源于沸石纳米颗粒的堆积;另一部分CTA+以单体形式在Beta沸石的直通孔道与内部Al（OSi）4-结合,与TEA+相互竞争,并取代部分TEA+起到模板作用。外比表面积与凝胶Si/Al比和CTAB浓度有关,吸附的CTAB胶束越大,外比表面积越大。因此,可以在一定范围内改变CTAB浓度而实现不同凝胶Si/Al比的沸石孔结构和形貌调变。在凝胶Si/Al比为10-200的范围内,研究了CTAB的调变范围对多级孔Beta沸石性质的影响。在凝胶Si/Al比为10-100的范围内,CTAB/SiO2的调变范围随着凝胶中Si/Al比的增大而逐渐减小,且合成的多级孔Beta沸石可达到的最大外比表面积也减小,形貌由纳米晶粒堆积而成的椭球状聚集体形貌转变为具有清晰晶体边界的立方体结构。凝胶Si/Al比为150时,多级孔Beta沸石变得致密,且出现了片状无定形。凝胶Si/Al比的改变使多级孔Beta沸石的Si/Al比以及Al分布发生变化,进而影响其酸性。凝胶Si/Al比增大,产物体相Si/Al比增大,导致总酸量减少。凝胶Si/Al比为10-50时,骨架Si/Al比逐渐升高,导致总B酸量下降,强B酸占比提高;凝胶Si/Al比为100时,出现了大量提供酸量有限的四配位骨架铝Al（IVb）,导致B酸量急剧减少。凝胶Si/Al比为10-100时,非骨架铝含量逐渐下降,尤其是五配位非骨架铝Al（V）的下降趋势明显,导致L酸量逐渐下降。利用三个不同大小的探针分子（均三甲苯、1,2,3,4-四氢萘和1,3,5-三异丙苯）研究多级孔Beta沸石的吸附与扩散性能。在吸附/脱附实验中,与常规Beta沸石相比,三种探针分子在多级孔Beta沸石中均表现出更高的吸附量及更快的扩散速率。利用三个不同大小的探针分子（甲基环己烷,均三甲苯,1,3,5-三异丙苯）反应研究多级孔Beta沸石的酸性。甲基环己烷催化转化是一种表征多级孔Beta沸石酸性的有效手段,均三甲苯催化转化可用来反映多级孔Beta沸石孔内和外表面的酸性分布,1,3,5-三异丙苯裂解可用来反映多级孔Beta沸石可接近酸的酸性质。沸石中介孔的引入,提高了甲基环己烷的转化率,裂解产物的产率以及异丁烷的产率,表明多级孔Beta沸石使可接近的总酸、B酸以及强B酸酸量均提高;提高了均三甲苯的转化率、降低了I/D值及1,2,4/1,2,3-TMB值,表明多级孔Beta沸石使可接近的总酸酸量提高、反应空间和孔内或孔口的酸量与酸密度增大、扩散性能提高;提高了1,3,5-三异丙苯的转化率以及深度裂解产物的选择性,表明多级孔Beta沸石的可接近酸以及可接近的强酸的酸量均提高。在中试规模的反应器中,动态水热体系下制备多级孔Beta沸石,探究多级孔Beta沸石的工业化可行性。所制备的多级孔Beta沸石具有高的外表面积和丰富的中孔体积,且保留了沸石固有的微孔性质,已证实在实验室和中试规模下制备的多级孔Beta沸石具有相似的性质。中试规模的成功制备,证明该制备方法操作简易且合成结构稳定,因此可实现工业化生产。通过扩散实验和9,10-二氢蒽的加氢裂化反应研究了中试规模制备的多级孔Beta沸石的性能。多级孔Beta沸石中介孔的引入,缩短了吸附质分子在沸石中的扩散路径,提高了其扩散速率,因此提高了吸附质分子的传质速率。9,10-二氢蒽在多级孔Beta沸石的加氢裂化反应表明介孔的引入提高了酸性位的可接近性,提高了产物分子传质速率。将中试规模制备的多级孔Beta沸石为载体的催化剂应用于工业模拟的VGO加氢裂化反应中,该催化剂因载体中的介孔提高了酸性位的可接近性,因此比参比剂具有更高的活性,具有较高的中间馏分收率。此外,该催化剂的开环能力提高,致使产品中航空煤油的烟点增加,柴油的凝固点升高和尾油的BMCI值降低。因此,在涉及大分子参与的酸催化反应中,多级孔Beta沸石具有非常大的应用潜力。
刘楠[4]（2021）在《改性分子筛对陕北中低温煤焦油催化裂解特性的影响》文中指出陕北地区中低温煤焦油产量丰富。发展中低温煤焦油高效转化技术是实现低阶煤分值高效利用的重要途径。中低温煤焦油主要成分为脂肪烃、芳香烃和含氧化合物,且酚类物质含量较高。尽管中低温煤焦油中有机化合物含量丰富,但由于煤焦油组成极其复杂、单一化学品含量低。因此,通过改性分子筛催化裂解优化焦油产物分布、探究分子筛对中低温煤焦油催化裂解特性的影响,对实现中低温煤焦油中高值化学品的富集具有重要意义。本文以“改性分子筛对陕北中低温煤焦油催化裂解特性的影响”为课题,采取溶液萃取法,利用旋转蒸发仪,减压90°下,切取得轻质煤焦油馏分和重质煤焦油馏分,在反应终温为800℃下,采用热裂解气相色谱-质谱联用仪（Py-GC/MS）反应装置,对改性ZSM-5分子筛进行了理化性质表征和催化性能评价,探讨了改性ZSM-5分子筛催化剂的金属活性中心与孔结构分布的协同催化作用机制,总结了催化剂的结构参数和改性分子筛催化剂用于煤焦油催化产物分布的影响。首先,晶种诱导法合成了硅铝比为50的ZSM-5（下文中简称Z50）。在此基础上,采用不同混合碱处理辅助脱硅,制备了一系列介-微孔复合的多级孔ZSM-5分子筛,并通过催化剂的形态和孔结构对其进行了表征。结果表明,多孔分子筛暴露出更多的外表面,由于脱硅作用从而降低了分子筛的硅/铝比。过度的脱硅作用导致微孔的严重损失和骨架的一部分塌陷,导致分子筛的催化性能下降。Na OH+PI-ZSM-5沸石辅助的硅化作用在形成了介孔结构的同时最大限度地保留了微孔结构,有利于碳沉积前驱体的扩散和反应过程中含氧化合物的大量还原。与其他碱处理的沸石催化剂相比,Na OH+PI-ZSM-5沸石具有更好的抗碳沉积性和芳烃富集性。其次,构建金属/多级孔活性中心催化体系。利用金属/多级孔协同催化作用,对ZSM-5分子筛的酸性和孔结构进行合理调控。单金属Mo负载的Na OH+PI-Z50分子筛催化条件下,煤焦油（原油/轻油/重油简称为CT/LCTF/HCTF）中总芳烃收率表现最高,分别为33%、34%、48%。双金属Ga和Mo改性的多孔级分子筛,较ZSM-5分子筛催化剂相比,均促进了HCTF中热解产物中芳香烃的生成和酚类物质的降低。最后,采用添加尿素的方法制备薄片ZSM-5分子筛,使其合成b轴较短的薄片ZSM-5分子筛（以下简称为S/ZSM-5）,并对其进行金属改性,制备出双金属/薄片分子筛。金属改性的S/ZSM-5是一种双功能催化剂,有效促进了HCTF馏分中苯系物和萘系物的转化,其中苯系物主要增加的为苯、对二甲苯、甲基萘,在这种催化剂中促进了烯烃的齐聚反应和芳构化反应性能,有利于产物分布中芳香烃物质的富集。
陈勇[5]（2021）在《Pt@silicalite-1限域催化剂及NbS-1分子筛的设计、制备和催化性能》文中进行了进一步梳理分子筛对于许多种小分子反应具有较好的催化性能。但是,由于传统分子筛单一微孔结构对较大分子传质扩散的制约,当有大分子参与反应时,其在晶体内部的扩散往往成为催化反应的控速步骤,这使得多级孔分子筛本身即成为分子筛制备领域的研究热点。在此基础上,将高活性的金属以特定的结构限域在分子筛的晶粒中,使相应金属借助该限域作用具有强抗烧结性能,同时借助分子筛的固有微孔以及引入的中孔实现反应参与物传质,成为分子筛制备领域的另一重要研究热点。对于分子筛限域金属所得催化材料,依据不同反应,可能需要下述不同的催化剂结构:如果反应需要借助金属与分子筛载体之间的相互作用以实现催化作用,则金属与分子筛晶体之间在空间上的紧密结合便成为必需,此时将活性金属高度分散地嵌入在分子筛晶体内将成为研究者的催化剂设计目标;如果反应仅需要金属表面活性中心更好的可接触性,而并非金属与分子筛载体之间的相互作用,则金属颗粒与分子筛晶体之间在空间上的相对分离必然效果更好,此时将金属高分散在分子筛晶体内的多个空腔中则成为催化剂设计的目标。当然,将杂原子引入沸石分子筛,特别是制备杂原子多级孔沸石分子筛,同时实现在沸石分子筛中引入新活性位和加速反应参与物在晶粒内部的传质,也是分子筛制备领域的研究热点。对于NbS-1分子筛合成而言,迄今文献研究尚存在的问题是,不仅Nb在NbS-1分子筛样品中引入含量不够理想,较多非骨架Nb的存在更是难以克服。基于上述认识,本学位论文的研究目标为,在研究给出多级孔silicalite-1（S-1）分子筛简便制备方法的基础上,通过有效策略,设计研究得到将Pt高分散在S-1分子筛晶体中的“嵌入限域型”和“空腔限域型”Pt@S-1催化剂;研究含尽可能多骨架Nb,而不含非骨架Nb的NbS-1分子筛的制备方法。论文研究提出了一种用纯四丙基氢氧化铵（TPAOH）溶液,对微孔S-1分子筛进行脱硅处理,制备多级孔S-1分子筛的方法。用该方法制备多级孔S-1分子筛,不仅不会在所得多级孔S-1分子筛中引入不希望的杂离子,还使所得处理液组成单一,可利用该处理液制备在S-1分子筛晶体中限域Pt的催化剂,这成为下述制备该限域催化剂不可或缺的要素。论文提出了一种在多级孔S-1中嵌入Pt纳米颗粒的更好策略。该策略可以简略表述为,使用上述含有硅源的处理液代替TPAOH溶液,抑制S-1的过度溶解。这样,当在Pt（NH3）4（NO3）2存在的条件下制备Pt@S-1时,就可避免在封装Pt时,出现文献报道的“大空腔S-1封装大粒径Pt”即所谓的“蛋黄-壳”结构不利结果。该策略由于在二次结晶过程中使用含有大量晶核的处理液,做到了将Pt颗粒高分散地嵌入到多级孔S-1分子筛晶粒中。应用该策略,即使对于制备的含有0.81 wt.%Pt“嵌入型”的Pt@S-1催化剂,Pt的平均粒径也仅为～3.9 nm。该催化剂在H2中经过750℃高温处理2h后,Pt纳米颗粒的平均粒径仅增加到～4.7nm,在CO氧化和乙烯加氢模型反应中,与文献报道的“蛋黄-壳”型、负载型Pt催化剂相比,表现出了显着高的催化活性。论文研究发现,将粒径为200-300 nm的微孔S-1分子筛用纯TPAOH溶液进行溶解处理,可在晶体表面创造出一些“沟壑”以及在晶体内部创造出一些中孔。然后,再利用这些具有“沟壑”和中孔结构的多级孔S-1分子筛为母体,在含有S-1晶核的处理液中再结晶,可得到含有数十个乃至数百个小腔的S-1分子筛。在相同条件下,当有Pt（NH3）4（NO3）2存在时,则可将Pt纳米颗粒封装在上述诸多小腔内。所提出的相应机理为,上述预处理在S-1分子筛表面形成的“沟壑”和晶粒内形成的中孔,可为在该晶粒内进行的部分溶解和再结晶过程提供主要的溶解通道,从而实现多通道溶解和再结晶,同时产生由诸多小腔构成的S-1空间结构或封装Pt诸多小腔的S-1空间结构。基于这一认知和方法,甚至可以做到将1.67 wt.%的Pt以平均粒径～1.3 nm的Pt纳米颗粒封装在S-1的多腔中、将0.73 wt.%的Pt和0.45 wt.%的Sn同时封装在S-1的多腔中。相应“空腔限域型”Pt@S-1催化剂分别在CO氧化和丙烷脱氢反应中,表现出比传统负载型Pt/S-1催化剂显着高的催化性能。论文研究提出,乙醇铌的快速水解,是导致文献制备NbS-1分子筛时形成大量非骨架铌的根本原因。通过抑制乙醇铌的快速水解,成功制备得到了几乎不含非骨架铌的NbS-1分子筛。在此基础上,进一步采用脱硅和溶解-再结晶法处理相应NbS-1分子筛,分别制备得到了多级孔和多腔中空结构的NbS-1分子筛。此外,还论证提出了用合适波长激光源的UV Raman光谱,识别NbS-1中不同结构骨架铌的方法。
柯涛[6]（2021）在《MXene基功能纳米材料的合成及对水中有机污染物的去除作用》文中研究说明有机污染废水种类复杂多样,难以治理,合成新型的高效催化剂用于降解水中的有机污染物被认为是一种有效的水污染治理方法。MXenes是一种新型的二维过渡金属碳化物或氮化物纳米材料,具有类似石墨烯（Graphene）的层状结构,拥有较高的载流子迁移速率,优异的力学、光电学、光热转换和吸附等性能。MXenes家族中的MXene（Ti3C2）主要由钛和碳组成,为二氧化钛和碳基材料复合提供了一个很好的天然平台。将Ti3C2与合适的窄隙半导体复合可获得可见光催化活性,并有助于光生载流子的分离,有效抑制光生电子-空穴的复合,从而提高催化剂的活性。本文以Ti3C2为原材料合成了具有二元、三元和四元异质结结构的MXene基催化剂,分别研究了它们在紫外、可见光催化以及过硫酸盐（PS）活化等高级氧化技术（AOPs）领域的应用,揭示了它们在光催化或活化过硫酸过程中的电荷转移机制以及对有机污染物的催化降解机理,比较了四种材料在两种实际地表水样中对SMZ的降解性能和研究了四种材料在实际废水中的适用性。为水污染治理提供了具有应用前景的新材料与技术。主要研究结果如下:（1）煅烧异丙胺（iPA）改性的Ti3C2原位合成了二元异质结结构的i N-Ti3C2/TiO2复合催化剂,其对水中的亚甲基蓝（MB）具有很好的紫外光催化降解性能。四次循环使用后对MB的光催化降解去除率仍超过90%,主要机理是氮掺杂增强了Ti3C2的导电性能,从而增强了i N-Ti3C2/TiO2的光电化学性能,有利于光生载流子的分离。紫外光催化产生的·OH是降解MB最主要的活性自由基。（2）在水热氧化Ti3C2合成的（001）TiO2/Ti3C2表面原位生长Bi OI,合成了三元异质结结构的Bi OI/（001）TiO2/Ti3C2复合催化剂（BTT）。可见光下,BTT在80 min内可完全降解水中的罗丹明B（RhB）,且降解效率在四次循环测试用中基本不变,主要机理是BiOI、（001）TiO2和Ti3C2之间形成的p-n和肖特基双异质结增强了光生电子-空穴的分离效率,促进了·O2-的生成和对Rh B的降解。（3）煅烧Bi（NO3）3·5H2O、尿素和Ti3C2合成了四元异质结结构的Bi2O3/C3N4/TiO2@C复合催化剂（BCTC）。在溶液初始p H为5和可见光下,BCTC在100 min内可完全降解水中的磺胺甲恶唑（SMZ）,且降解效率在四次循环测试用中基本不变,主要机理是Bi2O3、C3N4和TiO2之间形成的p-n和type-Ⅱ型双异质结以及Ti3C2煅烧生成的碳层有效提高了光生电子-空穴的分离效率,促进了h+的生成和对SMZ的可见光催化降解作用。（4）原位煅烧Ti3C2、十六烷基三甲基溴化铵（氮源）和硫粉（硫源）合成了氮和硫共掺杂的N/S-TiO2@C催化剂。在溶液初始p H为7和可见光下,N/S-TiO2@C能够高效活化PS并在30 min内完全降解SMZ,主要机理是氮和硫共掺杂TiO2使其具有可见光催化活性并延长了光生电子的寿命;N/S-TiO2@C产生的光生电子可生成·OH和·O2-,同时还可活化PS生成更高活性的SO4·-;此外,氮和硫共掺杂碳层生成的缺陷可与S2O82-反应生成1O2;这些活性自由基共同降解SMZ。（5）本文合成的四种材料与相关文献报道的材料相比,对提升四种体系中TiO2、Bi OI、Bi2O3和PS等活性组分的催化性能具有更强的能力。两种实际水样的水质参数差异较大,与超纯水相比,均降低了四种材料对目标污染物的降解速率,但污染物的去除率仍在58-81%之间,表明本文合成的四种材料对处理实际废水具有适用性。对于四种材料体系,N/S-TiO2@C可见光活化PS对SMZ具有最好的降解性能。
杜雅静[7]（2021）在《基于八乙烯基倍半硅氧烷的杂化多孔聚合物的制备策略及应用研究》文中研究说明多孔材料因其在环境、能源、航空航天以及生物医学等领域的广泛应用成为近年来材料化学领域的研究热点。社会高质量发展对材料的应用范围和性能提出了更高要求,这既是多孔材料领域的难点,也是其发展的机遇所在。因此基于新型多孔材料的设计制备及其应用探索的研究具有重要的科学意义和实用价值。多面体低聚倍半硅氧烷由于其具有支撑性的纳米级立体笼型结构、多官能度、易于进行修饰改性、出色的稳定性等特点,成为制备杂化纳米多孔材料的多功能通用平台。得益于以上优点,基于笼型倍半硅氧烷的杂化多孔材料迅速崛起,成为多孔材料领域一个重要分支。倍半硅氧烷基杂化多孔材料的制备方式灵活多样,主要有自由基聚合、Friedel-Crafts反应、Heck反应、硅氢化反应、Click“点击”反应,以及共混、掺杂和呼吸图法等。倍半硅氧烷基多孔材料性能优异,具有低密度、高比表面积、优异的物理和化学稳定性、良好的生物相容性,以及性能的可调控性等特点,已成功应用于水处理、药物传输、传感、催化、功能涂层等领域。尽管该领域已取得了长足发展,但仍存在一定的问题,例如制备方法的高效性、通用性,以及后期材料的可加工性、功能探索和应用拓展等值得进一步研究。系列倍半硅氧烷基多孔聚合物的成功制备及其构效关系研究取得了长足发展的同时,也给该领域带来了新的机遇和挑战。鉴于乙烯基官能团反应的多样性和灵活性,八乙烯基倍半硅氧烷（OVS）,作为笼型倍半硅氧烷的典型代表,易于制备且极为稳定,无论是其衍生物的设计合成还是作为基本的构筑单体来制备杂化多孔聚合物,均有多种合成方法可供选择。因此,对基于八乙烯基倍半硅氧烷的多孔材料的制备方式及潜在应用进行系统、深入研究,可以丰富倍半硅氧烷科学,促进倍半硅氧烷材料的普及和生产应用,具有重要的学术意义和实用价值。本论文选择八乙烯基倍半硅氧烷为研究对象,探索不同的合成策略来制备倍半硅氧烷基杂化多孔材料,并进一步研究所制备材料的构效关系和潜在应用。本论文的主要内容如下:第一章,简要介绍了笼型倍半硅氧烷概念及其性能特点,总结了基于八乙烯基倍半硅氧烷多孔材料的制备方法及应用进展,最后阐述了本论文选题的研究意义及内容。第二章,发展了八乙烯基倍半硅氧烷通过三氯化铝（AlCl3）引发阳离子聚合制备多孔聚合物的新方法,这是首次利用阳离子聚合来制备倍半硅氧烷基多孔材料。探讨了反应时间、温度和溶剂对聚合过程以及孔结构形成的影响,在比表面积为230～620 m2 g-1的范围内可以实现对多孔材料的孔性能的调控。此外,还通过环氧化实现了对所得材料后功能化,并探讨了这些聚合物作为二氧化碳吸附剂（最高达0.98 mmol g-1）的应用潜力。第三章,八乙烯基倍半硅氧烷和1,1,2,3,4,5-六苯基噻咯通过Friedel-Crafts反应成功合成了六苯基噻咯功能化的倍半硅氧烷基杂化多孔材料。所得材料具有超高的比表面积,最高可达1144 cm2 g-1,微孔中孔并存的孔径分布,以及良好的热稳定性和优异的荧光性能。此外,我们探索了该材料作为荧光传感器在金属离子检测领域的应用,该材料对Fe3+、Ru3+和Cu2+表现出快速响应性、良好的选择性和灵敏性。这些结果表明了倍半硅氧烷基杂化荧光多孔材料在金属离子检测领域的应用可行性。第四章,首次利用梯型结构的硅氧烷单体和笼型结构的八乙烯基倍半硅氧烷通过Friedel-Crafts反应成功制备了两种新型倍半硅氧烷基杂化多孔聚合物。所得材料具有良好的热稳定性,比表面积可达1273 m2 g-1。该纳米多孔材料对水中染料和金属离子表现出良好的吸附能力,对刚果红的吸附容量可达1883 mg g-1,对Pb2+的吸附容量可达301 mg g-1;且具有良好的结构、性能稳定性和再生性能,5次循环使用后吸附能力仍然十分优异。第五章,以溴化噻吩或溴苯取代的三嗪单体和八乙烯基倍半硅氧为原料通过Heck反应合成了一系列三嗪功能化的倍半硅氧烷基杂化多功能多孔材料,所得材料兼具多孔性、可调节的荧光性能、高稳定性和高效的光催化性能。在不添加氧化剂和pH调节的情况下,该材料对酸性和碱性染料（臧红T、刚果红、罗丹明B和亚甲基蓝）均表现出高效的光催化降解能力。此外,材料对Pb2+的表现出较高的吸附能力（324 mg g-1）,同时,其可调节的荧光性能也成功应用于硝基芳烃的检测,并表现出较好的检测选择性和灵敏度。这项工作为高活性、无金属的光催化剂以及多功能倍半硅氧烷基多孔材料的设计合成提供了新的思路,为其在环境修复、能量转换和传感检测等领域的应用提供了实验支持和理论依据。
辛建平[8]（2021）在《过渡金属化合物的功能导向性设计及其电化学性能研究》文中研究表明开发新型清洁可再生能源来取代对化石能源的依赖是应对能源危机和环境污染问题的一种重要解决途径。在众多能源解决方案中,氢气凭借其高能量密度以及环境友好性已经被视为一种高效且清洁的新型能源载体。探索开发可持续的制氢技术对氢能源的发展至关重要。电解水技术由于其高效、环保以及可持续的特点已经成为众多制氢途径中一个重要的研究方向,并展现出巨大的市场应用前景。设计开发低成本、高效且稳定的电催化剂取代贵金属催化剂是电解水技术广泛应用的关键。其中,过渡金属化合物由于其高效的催化活性以及低廉的成本已经受到了广泛的关注,其独特的结构优势和物理学性质为开发新型电催化剂奠定了基础,也为电催化剂材料结构优化策略的探究提供了一个开拓的平台。本论文通过对电化学水分解性能制约因素的分析,进行过渡金属化合物的功能导向性设计,从而实现结构的优化以及电子结构的调控,进而追求更加高效的电催化分解水性能。作者通过形貌调控、元素掺杂、界面工程以及与高导电基底复合等多种方法,对过渡金属化合物进行了导向性的结构优化,实现电催化水分解性能的优化提升,制备得到了一系列具有高催化活性的过渡金属电催化剂。本文中探究的过渡金属化合物功能导向性设计的优化策略为未来高效电催化剂的设计与开发提供新的思路和可行的途径。本论文主要包括以下几方面的内容:基于对结构设计和电子结构调控的认知,作者通过聚合反应和碳热还原方法设计并制备了钨掺杂碳化钼与氮磷掺杂碳杂化的纳米球电催化剂。球状纳米形貌和碳杂化结构赋予了催化剂独特的结构优势,使其具有大量的活性位点和良好的导电性,从而赋予催化剂优异的电催化析氢反应催化活性。通过电化学性能测试和理论计算分析相结合的方式系统地探究了钨元素掺杂对碳化钼析氢反应性能的影响,结果表明钨元素掺杂通过调控电子结构实现了电子态密度的增加以及氢吸附能的优化,从而导致了电催化剂导电性的提高和本征活性的提升,进而实现碳化钼电催化剂析氢反应催化活性的提升。经过结构设计和电子结构调控的碳化钼钨电催化剂驱动10 mAcm-2电流密度所需的过电位仅为133 mV,同时展现出较小的塔菲尔斜率（65 mV dec-1）和良好的电化学稳定性。这种杂化纳米球结构的合成方法以及元素掺杂的调控手段为未来高效电催化剂的功能导向性设计开发提供了可行的参考。基于对活性位点和导电性协同调控的理解,作者通过温和的一步电沉积在高导电性泡沫镍基底上制备了垂直生长的新型亚硒酸镍钴纳米网络结构催化剂。多孔的纳米网络结构具有更大的比表面积以及畅通的离子渗透通道,有利于更多活性位点的暴露和反应的持续进行。纳米网交联的结构为催化剂内部电子转移提供了可行的途径,高导电性泡沫镍基底有助于提升电极和催化剂之间的电荷传输,从而共同确保了催化反应过程中快速的电子转移。多级多孔结构为催化反应过程中催化剂的体积变化和气体释放提供了足够的缓冲空间和可行的通行路径,赋予了催化剂良好的电化学稳定性。此外,电化学实验探究和理论计算分析表明,镍钴双金属协同效应有效减小电催化剂的带隙,实现导电性的提高,从而导致析氧反应催化活性的提升。活性位点和导电性协同优化的新型亚硒酸镍钴电催化剂展现出卓越的析氧反应催化活性和优异的稳定性。这种活性位点和导电性协同调控的优化策略对新型高效电催化剂的开发具有重要的借鉴意义。基于对结构调控和界面效应的探索,作者通过连续电沉积和高温煅烧的方法制备了垂直生长在碳布上的氮掺杂碳纳米棒和磷化镍钴的复合材料。氮掺杂碳纳米棒的引入通过增大金属磷化物的分散性实现更多活性位点的暴露,通过构建高导电的电子快速转移通道促进催化反应过程中的电子转移,这种用氮掺杂碳纳米棒支撑的结构调控手段同时实现了活性位点数目的增加和导电性的提升。此外,氮掺杂碳纳米棒与磷化镍钴之间构建的界面效应有效调控了催化剂表面氢结合强度,从而实现催化剂本征活性的提高。经过结构调控以及有效界面构建的复合电催化剂展现出优异的析氢和析氧反应催化活性,全分解水性能测试驱动10 mA cm-2电流密度所需的电压仅为1.62V,同时展现出良好的电化学稳定性。这种氮掺杂碳纳米棒支撑的结构调控手段以及有效界面构建的优化策略为未来高效电催化剂的设计和优化提供了可行的途径。作者利用多种结构优化手段对过渡金属化合物进行功能导向性设计与调控,实现电催化剂活性位点数目的增加以及导电性的提升,进而提高电催化剂催化反应活性。探究开发的功能导向性优化策略为未来高效电催化剂的设计与优化提供了可行参考和理论指导。经过功能导向性调控制备得到的电催化剂展现出高效的催化活性和良好的稳定性,有望成为贵金属电催化剂的高效替代者,为电解水技术的发展提供了可行的催化剂供给。
孙启玮[9]（2021）在《二硫化钼与大洋黏土复合催化剂的制备及其光催化和催化加氢性能研究》文中认为随着社会的飞速发展,人类所面临的环境问题日益严峻,传统的物理和化学处理方法所带来的诸多负面作用使得寻找高效、绿色的解决方法成为了一个研究重点。因此,越来越多的光催化剂和化学催化剂受到了广泛的关注,并逐渐被应用于环保领域。二硫化钼（MoS2）便是其中之一,由于二硫化钼自身的半导体性质以及其良好的二维层状结构,近些年来被逐渐应用于光催化领域。同时,二硫化钼也具有一定的化学催化活性,在石油相关产业的加氢脱硫领域中也有较为广泛的应用。然而,纯二硫化钼自身的催化性能并不是非常优异,因此,如何提升二硫化钼作为环境催化剂的催化性能成为了一个研究热点。将二硫化钼与某些材料进行复合可以在一定程度上降低二硫化钼纳米片的团聚,暴露更多的活性位点,或者减少二硫化钼纳米片的堆叠层数,提升其对光的利用效率,从而达到提升二硫化钼自身催化性能的目的。考虑到大洋黏土自身的高结构活性、强吸附性以及亲水性,本文将二硫化钼与大洋黏土复合,制备了复合催化剂,并对其光催化性能和催化加氢性能进行了研究并给出了相应的机理解释。首先,本文通过一步水热法制备了2H相二硫化钼与大洋黏土的复合物（2H-MoS2/PC）,并对其在光催化降解抗生素和光催化杀菌方面的性能进行了研究。其中,2H-MoS2/PC样品在光催化降解盐酸四环素的实验中表现出了76.82%的降解率,远高于纯二硫化钼的30.28%的降解率。在光催化杀灭大肠杆菌的实验中,2H-MoS2/PC在18 h内表现出了高达99.95%的杀菌率,比纯二硫化钼在同等条件下的61.87%的杀菌率有较大提升。研究表明,2H-MoS2/PC具有更高的光催化性能主要得益于以下三点:（1）大洋黏土在水热反应过程中发生了结晶,生成了伊/蒙混层矿物,伊/蒙混层中数量增多的羟基通过静电作用降低了光生载流子的复合率。（2）2H-MoS2/PC呈现出伊/蒙混层与二硫化钼共生长的特殊结构,共生长有效地抑制了二硫化钼纳米片的生长,导致其横向尺寸变小,有利于光生电子空穴对扩散至边缘并完成分离。（3）大洋黏土极好的亲水性显着改善了二硫化钼的疏水性,有利于其在液相体系中的应用。之后,本文通过一步水热法制备了1T相二硫化钼与大洋黏土的复合物（1T-MoS2/PC）,并对其在催化对硝基苯酚（4-NP）与硼氢化钠的加氢反应方面的性能进行了研究。结果表明,在与大洋黏土复合后,1T相和2H相二硫化钼的催化加氢性能都表现出了一定程度的提升,对4-NP的催化加氢性能测试结果表明,1T-MoS2/PC的催化加氢性能为96.87%,同等条件下,2H-MoS2/PC的催化加氢性能为94.67%。可以明显看出,不论是纯1T相二硫化钼还是1T-MoS2/PC,其催化加氢性能都稍优于纯2H相二硫化钼及2H-MoS2/PC。同时,本文对1T-MoS2/PC的催化加氢性能的部分影响因素也进行了探究,并优选出了最优条件。研究表明,1T-MoS2/PC具有更高的催化加氢性能主要归因于以下三点:（1）大洋黏土的存在使得二硫化钼纳米片的团聚现象明显减少,因此二硫化钼纳米片得以暴露出了更多的活性位点。（2）大洋黏土的亲水性有利于具有疏水性的二硫化钼在液相体系中的应用。
李银[10]（2020）在《新型低成本超高交联聚合物的制备及其对VOCs的吸附性能研究》文中提出挥发性有机物（Volatile Organic Compounds,VOCs）的防控已成为当前大气污染治理的重点。吸附是应用最广泛的VOCs治理技术,该技术的关键是吸附材料。活性炭因价格便宜而成为最主流的吸附材料,但其疏水性差、脱附效率低。基于此,低成本疏水性吸附材料的开发,为市场所迫切需要。本文以氯代异丁烯（MAC）为单体,对二乙烯基苯（DVB）为交联剂,制备了一种新型低成本超高交联聚合物（MAC-DVB树脂）,比表面积高达1292 m2/g。该树脂的正交优化条件如下:单体（MAC/DVB/甲苯）质量比1:2:1,溶胀16 h,后交联12 h,催化剂和溶胀剂的用量分别为前交联树脂质量的14%和6倍。本文探究了MAC-DVB树脂对甲苯的静态吸附能力以及高湿度下的动态吸附行为。结果表明:MAC-DVB树脂对甲苯的静态饱和吸附量高达0.7245 g/g,分别是LX-Ⅱ树脂的1.44倍、HG-2树脂的2.75倍、普通活性炭的1.71倍、ZSM-5分子筛的4.06倍;MAC-DVB树脂在高湿度下的动态饱和吸附量几乎没有减少;动态吸附过程中,随着气体浓度（200 ppm、160 ppm和120 ppm）的减小和气体流速（240 m L/min、200 m L/min和160 m L/min）的减缓,MAC-DVB树脂对高湿度甲苯的透过吸附时间均延长。本文进一步探讨了MAC-DVB树脂的再生性能,考察了不同脱附方式、脱附温度、脱附时间对脱附效率的影响。结果表明:热脱附和真空脱附对MAC-DVB树脂均有较好的再生效果,后者更佳;真空脱附效率随脱附温度、脱附时间的增加而增加;依据较佳再生条件（110℃真空脱附30 min）,MAC-DVB树脂可循环使用至少6次以上。综上,本文探究了MAC-DVB树脂的正交优化条件（孔结构调控参数）、吸附特性（静态吸附能力、动态吸附行为）和再生性能（再生条件、循环使用次数）。
二、钼-中孔催化剂的合成及性能研究（论文开题报告）
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、钼-中孔催化剂的合成及性能研究（论文提纲范文）
（1）钼系生物基含氧化合物常压加氢脱氧催化剂构建及应用（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 生物质资源及利用 |
| 1.2.1 生物质及生物油简介 |
| 1.2.2 生物油提质 |
| 1.2.3 不同类型生物油模型物加氢脱氧 |
| 1.3 钼系催化剂 |
| 1.3.1 钼基硫化物催化剂 |
| 1.3.2 氧化钼催化剂 |
| 1.3.3 其他钼系催化剂 |
| 1.4 生物基含氧化合物的加氢脱氧研究进展 |
| 1.4.1 高氢压加氢脱氧研究进展 |
| 1.4.2 低氢压加氢脱氧研究进展 |
| 1.5 本论文研究思路和内容 |
| 1.5.1 本论文研究思路 |
| 1.5.2 本论文研究内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验原料、试剂及仪器 |
| 2.2 催化剂制备 |
| 2.2.1 Mo-ZSM-5 催化剂的制备 |
| 2.2.2 其他钼系催化剂的制备 |
| 2.2.3 催化剂预还原 |
| 2.3 催化剂表征 |
| 2.3.1 X射线衍射分析(XRD) |
| 2.3.2 X射线光电子能谱分析(XPS) |
| 2.3.3 氢气程序升温还原(H_2-TPR) |
| 2.3.4 扫描电镜分析(SEM) |
| 2.3.5 透射电镜分析(TEM) |
| 2.4 催化性能评价及产物分析 |
| 2.4.1 气相色谱/质谱联用(GC/MS)分析 |
| 2.4.2 全二维气相色谱/质谱联用(GC×GC/MS)分析 |
| 第三章 钼基常压加氢脱氧催化剂可控构建及构效关系 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.3 催化剂表征分析 |
| 3.3.1 MoO_3催化剂表征分析 |
| 3.3.2 MoO_3/金属氧化物催化剂表征分析 |
| 3.3.3 MoO_3/沸石分子筛催化剂表征分析 |
| 3.3.4 Mo-ZSM-5 催化剂表征分析 |
| 3.4 结果讨论 |
| 3.5 本章小结 |
| 第四章 生物油/重油共裂化汽油常压加氢脱氧研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.3 钼系催化剂对4-丙基酚的常压加氢脱氧反应研究 |
| 4.3.1 催化剂的XRD表征分析 |
| 4.3.2 催化剂的XPS表征分析 |
| 4.3.3 催化剂的性能研究 |
| 4.4 钼系催化剂对4 丙基酚和2-环戊烯-1-酮的常压加氢脱氧反应研究 |
| 4.4.1 催化剂的XRD表征分析 |
| 4.4.2 催化剂的XPS表征分析 |
| 4.4.3 催化剂的性能研究 |
| 4.5 钼系催化剂对2-环戊烯-1-酮的常压加氢脱氧反应研究 |
| 4.5.1 催化剂的XRD表征分析 |
| 4.5.2 催化剂的XPS表征分析 |
| 4.5.3 催化剂的性能研究 |
| 4.6 构建“O-Zorb”脱氧工艺 |
| 4.7 小结 |
| 第五章 生物质利用过程中酚类化合物加氢脱氧研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.3 MoO_3催化剂对丁香酚的常压加氢脱氧反应研究 |
| 5.3.1 催化剂的XRD表征分析 |
| 5.3.2 催化剂的XPS表征分析 |
| 5.3.3 催化剂的性能研究 |
| 5.4 MoO_3催化剂对生物油品的常压加氢脱氧反应研究 |
| 5.4.1 MoO_3催化剂对分级萃取生物油的性能研究 |
| 5.4.2 MoO_3催化剂对木质素油的性能研究 |
| 5.5 结果与讨论 |
| 5.6 小结 |
| 第六章 钼系催化剂上腰果酚加氢脱氧制备生物基长链烷基苯的研究 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 实验部分 |
| 6.3 MoO_3/TiO_2对腰果酚的常压加氢脱氧反应研究 |
| 6.3.1 催化剂的XRD表征分析 |
| 6.3.2 催化剂的XPS表征分析 |
| 6.3.3 催化剂的性能研究 |
| 6.4 MoO_3/ZrO_2对腰果酚的常压加氢脱氧反应研究 |
| 6.4.1 催化剂的XRD表征分析 |
| 6.4.2 催化剂的XPS表征分析 |
| 6.4.3 催化剂的性能分析 |
| 6.5 工艺设计 |
| 6.6 结果讨论 |
| 6.7 小结 |
| 第七章 结论与展望 |
| 7.1 论文结论 |
| 7.2 论文创新点 |
| 7.3 工作展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 研究成果及发表的学术论文 |
| 作者和导师简介 |
| 附件 |
（2）掺杂多孔碳基非贵金属电催化剂的设计及性能调控研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 电化学能量转化装置 |
| 1.2.1 质子交换膜燃料电池简介 |
| 1.2.2 锌-空气电池简介 |
| 1.3 氧还原和析氧反应催化剂研究进展 |
| 1.3.1 氧还原反应机理 |
| 1.3.2 贵金属氧还原催化剂研究进展 |
| 1.3.3 非贵金属氧还原催化剂研究进展 |
| 1.3.4 析氧反应机理 |
| 1.3.5 贵金属析氧催化剂研究进展 |
| 1.3.6 非贵金属析氧催化剂研究进展 |
| 1.3.7 氧电双功能催化剂研究进展 |
| 1.4 本课题的选题意义和主要研究内容 |
| 1.4.1 本课题的选题意义 |
| 1.4.2 本论文的主要研究内容 |
| 第二章 单原子Fe-N-C纳米球作为高效的非贵金属双功能氧电催化剂 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 实验所需药品 |
| 2.2.2 Fe-N-C催化剂的合成 |
| 2.2.3 材料制备和表征所用到的仪器设备 |
| 2.2.4 电化学活性测试方法 |
| 2.3 结果与讨论 |
| 2.3.1 Fe-N-C纳米球材料的合成与结构分析 |
| 2.3.2.Fe-N-C纳米球催化剂的ORR和OER的催化性能分析 |
| 2.3.3 Fe-N-C纳米球催化剂活性位点的探究 |
| 2.4 本章小结 |
| 第三章 高效Co-N-C多功能电催化剂用于水分解和氧还原反应 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 实验所需药品 |
| 3.2.2 Co-N-C催化剂的合成 |
| 3.2.3 物理表征仪器和方法 |
| 3.2.4 电化学表征方法 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 Co-N-C催化剂的合成与特性分析 |
| 3.3.2 Co-N-C催化剂的水裂解和ORR催化性能分析 |
| 3.3.3 Co-N-C水分解和ORR催化剂活性位点的探究 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 Co@Fe-N-C材料作为锌-空气电池的高效氧还原电催化剂的研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 实验所需药品 |
| 4.2.2 Fe_xCo_yNC催化剂的合成 |
| 4.2.3 物理表征仪器设备 |
| 4.2.4 电化学测试方法 |
| 4.2.5 自制锌-空气电池测试 |
| 4.2.6 密度泛函理论DFT计算方法及其所用软件 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 Fe_xCo_yNC催化剂的制备和物理结构特性表征分析 |
| 4.3.2 Fe_xCo_yNC样品的ORR活性和碱性锌-空电池性能分析 |
| 4.3.3 Fe_xCo_yNC催化剂活性来源的理论计算分析 |
| 4.4 本章小结 |
| 第五章 N,S 共掺杂石墨碳包裹Co_9S_8纳米颗粒作为可充放锌-空气电池双功能氧电催化剂 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 实验所需药品 |
| 5.2.2 催化剂的制备 |
| 5.2.3 物理表征仪器设备 |
| 5.2.4 电化学测试方法 |
| 5.2.5 自制锌空气电池测试 |
| 5.2.6 密度泛函理论DFT计算方法及其所用软件 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 Co_9S_8@N,S-C催化剂的合成及理化表征分析 |
| 5.3.2 Co_9S_8@N,S-C催化剂电化学活性分析 |
| 5.3.3 Co_9S_8@N,S-C催化剂活性的理论计算分析 |
| 5.4 本章小结 |
| 第六章 无金属N,S共掺杂碳材料作为可充电锌-空气电池高效双功能氧电催化剂 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 实验部分 |
| 6.2.1 实验所需药品 |
| 6.2.2 N、S共掺杂碳的制备 |
| 6.2.3 物理表征仪器和方法 |
| 6.2.4 电化学测量方法 |
| 6.2.5 自制锌空气电池的制作和测试方法 |
| 6.2.6 密度泛函理论计算方法 |
| 6.3 结果与讨论 |
| 6.3.1 NS-C催化剂的合成与结构分析 |
| 6.3.2 ORR、OER和锌-空气电池的电化学性能分析 |
| 6.3.3 DFT计算阐明N、S 共掺杂碳的ORR/OER活性位点 |
| 6.4 本章小结 |
| 第七章 结论与展望 |
| 7.1 结论 |
| 7.2 主要创新点 |
| 7.3 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 攻读学位期间发表论文专利情况 |
（3）多级孔Beta沸石 ——从小试到中试（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第1章 文献综述 |
| 1.1 沸石 |
| 1.1.1 沸石的定义 |
| 1.1.2 沸石的结构及特性 |
| 1.1.3 沸石催化剂的特性及应用 |
| 1.2 多级孔沸石 |
| 1.2.1 多级孔沸石的类型 |
| 1.2.2 多级孔沸石较常规沸石的优势 |
| 1.2.3 多级孔沸石的制备方法 |
| 1.2.4 CTAB在沸石合成中的作用 |
| 1.2.5 多级孔沸石的规模化制备现状 |
| 1.3 Beta沸石 |
| 1.3.1 Beta沸石的结构及特性 |
| 1.3.2 Beta沸石的合成及应用 |
| 1.3.3 Beta沸石在催化反应中的应用 |
| 1.4 多级孔Beta沸石 |
| 1.4.1 多级孔Beta沸石的合成 |
| 1.4.2 多级孔Beta沸石的性能及应用 |
| 1.4.3 多级孔Beta沸石催化剂的特性 |
| 1.5 沸石酸性的表征方法 |
| 1.5.1 程序温度脱附法(TPD) |
| 1.5.2 红外法(IR) |
| 1.5.3 固体核磁 |
| 1.5.4 模型分子反应法 |
| 1.6 沸石规模化制备的条件 |
| 1.7 重油加氢裂化沸石催化剂的发展 |
| 1.8 选题目的与意义 |
| 1.9 研究内容 |
| 第2章 实验部分 |
| 2.1 实验原料与仪器设备 |
| 2.1.1 原料与试剂 |
| 2.1.2 实验仪器及设备 |
| 2.2 沸石的合成 |
| 2.2.1 Beta沸石的合成 |
| 2.2.2 多级孔Beta沸石的合成 |
| 2.2.3 多级孔Beta沸石的规模化合成 |
| 2.2.4 催化剂的制备 |
| 2.3 材料表征方法 |
| 2.3.1 X-射线粉末衍射 |
| 2.3.2 低温气体吸附/脱附 |
| 2.3.3 傅里叶变换红外光谱 |
| 2.3.4 扫描电子显微镜 |
| 2.3.5 透射电子显微镜 |
| 2.3.6 热重 |
| 2.3.7 X射线荧光光谱 |
| 2.3.8 表面张力 |
| 2.4 酸性表征 |
| 2.4.1 氨程序升温脱附 |
| 2.4.2 吡啶吸附/脱附红外光谱 |
| 2.4.3 固体核磁共振 |
| 2.4.4 甲基环己烷转化 |
| 2.4.5 均三甲苯催化转化 |
| 2.4.6 三异丙苯裂解反应 |
| 2.5 吸附/脱附实验 |
| 2.5.1 吸附实验 |
| 2.5.2 ZLC脱附 |
| 2.6 催化反应 |
| 2.6.1 9,10-二氢蒽加氢裂化反应 |
| 2.6.2 VGO加氢裂化 |
| 第3章 以表面活性剂为模板合成多级孔Beta沸石 |
| 3.1 以非离子型表面活性剂为模板合成Beta沸石 |
| 3.2 以CTAB为模板合成Beta沸石的方法及影响因素 |
| 3.2.1 合成方法建立 |
| 3.2.2 影响因素考察 |
| 3.3 不同链长的烷基三甲基溴化铵合成Beta沸石 |
| 3.4 小结 |
| 第4章 CTAB在多级孔Beta沸石晶化过程中的作用 |
| 4.1 CTAB在溶液中的存在形式探究 |
| 4.2 晶化过程跟踪 |
| 4.2.1 晶化动力学 |
| 4.2.2 CTAB在晶化过程中的存在形式 |
| 4.3 CTAB在多级孔Beta沸石合成中的作用 |
| 4.3.1 XRD分析 |
| 4.3.2 N_2吸附/脱附分析 |
| 4.3.3 SEM分析 |
| 4.3.4 TG分析 |
| 4.4 多级孔Beta沸石晶化机理 |
| 4.5 小结 |
| 第5章 CTAB调变不同Si/Al比多级孔Beta沸石的性质 |
| 5.1 低Si/Al比合成多级孔Beta沸石 |
| 5.1.1 CTAB调变对沸石结构和形貌的影响 |
| 5.1.2 CTAB调变对沸石酸性的影响 |
| 5.2 高Si/Al比合成介孔Beta沸石 |
| 5.2.1 CTAB调变对沸石结构和形貌的影响 |
| 5.2.2 CTAB调变对沸石酸性的改变 |
| 5.3 小结 |
| 第6章 多级孔Beta沸石的性能研究 |
| 6.1 样品的物化性质 |
| 6.2 Beta沸石的吸附性能 |
| 6.3 Beta沸石的扩散性能 |
| 6.4 探针分子反应表征Beta沸石的酸性 |
| 6.4.1 甲基环己烷催化转化 |
| 6.4.2 均三甲苯催化转化 |
| 6.4.3 三异丙苯裂解 |
| 6.5 小结 |
| 第7章 多级孔Beta沸石的规模化制备及催化性能研究 |
| 7.1 多级孔Beta沸石的中试规模制备 |
| 7.2 Beta沸石的扩散性能 |
| 7.3 9,10-二氢蒽加氢裂化 |
| 7.4 VGO加氢裂化反应 |
| 7.5 小结 |
| 第8章 结论与展望 |
| 8.1 结论 |
| 8.2 研究创新点 |
| 8.3 展望 |
| 参考文献 |
| 攻读学位期间取得的科研成果 |
| 致谢 |
（4）改性分子筛对陕北中低温煤焦油催化裂解特性的影响（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 研究背景与意义 |
| 1.2 煤焦油的产生 |
| 1.3 影响焦油组成因素 |
| 1.4 中低温煤焦油 |
| 1.4.1 中低温煤焦油特点 |
| 1.4.2 中低温煤焦油产业现状 |
| 1.5 煤焦油的加工利用 |
| 1.6 中低温煤焦油热解工艺 |
| 1.7 ZSM-5 分子筛的结构特点 |
| 1.8 ZSM-5 分子筛的合成方法 |
| 1.9 多级孔分子筛的制备 |
| 1.10 目前存在的问题 |
| 1.11 本文选题依据与研究内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验原料 |
| 2.2 实验药品与设备 |
| 2.3 催化剂制备方法 |
| 2.4 催化剂表征 |
| 2.4.1 X射线粉末衍射 |
| 2.4.2 比表面积及孔结构 |
| 2.4.3 扫描电子显微镜 |
| 2.4.4 透射电子显微镜 |
| 2.5 煤焦油预处理 |
| 2.6 煤焦油(催化)裂解实验方案与产物分析 |
| 2.6.1 热裂解气相色谱质谱联用仪(Py-GC/MS)热解反应装置 |
| 2.6.2 焦油产物分析 |
| 第三章 多级孔ZSM-5 分子筛对煤焦油热解产物分布的影响 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 催化剂制备 |
| 3.3 Py-GC/MS(催化)热解实验 |
| 3.4 结果与讨论 |
| 3.4.1 催化剂表征 |
| 3.4.2 多级孔ZSM-5 分子筛对焦油产物产率和产物分布的影响 |
| 3.4.2.1 (催化)裂解对产物产率的影响 |
| 3.4.2.2 (催化)裂解对产物分布的影响 |
| 3.5 本章小结 |
| 第四章 双金属/酸双功能催化剂对热解挥发分的催化转化及其作用机制 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 催化剂制备 |
| 4.2.2 PY-GC/MS(催化)热解实验 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 催化剂表征 |
| 4.4 金属/酸双功能催化剂对煤焦油热解产物分布的影响 |
| 4.4.1 CT、LCTF和 HCTF在不同催化剂条件下的催化裂化产物分布. |
| 4.4.2 不同催化剂对芳香烃产物分布的影响 |
| 4.5 本章总结 |
| 第五章 薄片分子筛催化剂对热解产物的催化转化的影响 |
| 5.1 前言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 薄片分子筛的制备 |
| 5.2.2 金属改性薄片分子筛 |
| 5.3 Py-GC/MS(催化)热解实验 |
| 5.4 结果与讨论 |
| 5.4.1 催化剂表征 |
| 5.4.2 改性薄片分子筛对煤焦油产物分布的影响 |
| 5.5 本章总结 |
| 结论与展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 攻读硕士学位期间取得的科研成果 |
（5）Pt@silicalite-1限域催化剂及NbS-1分子筛的设计、制备和催化性能（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 1 绪论 |
| 1.1 多级孔MFI型分子筛的制备研究 |
| 1.1.1 直接合成法 |
| 1.1.2 后处理法 |
| 1.2 MFI型分子筛限域金属催化剂制备的研究现状 |
| 1.2.1 原位封装法 |
| 1.2.2 分子筛壳封装法 |
| 1.3 MFI型Nb原子同晶取代分子筛的研究现状 |
| 1.3.1 NbS-1分子筛的合成方法 |
| 1.3.2 NbS-1分子筛骨架铌的表征技术 |
| 1.4 本文主要研究思路 |
| 2 实验部分 |
| 2.1 实验原料与仪器 |
| 2.1.1 实验气体和试剂 |
| 2.1.2 仪器 |
| 2.2 催化剂的制备 |
| 2.3 催化剂的活性评价 |
| 2.3.1 环己烯环氧化 |
| 2.3.2 丙烷脱氢 |
| 2.3.3 乙烯加氢 |
| 2.3.4 一氧化碳氧化反应 |
| 2.4 催化剂表征 |
| 2.4.1 粉末X-射线衍射(XRD) |
| 2.4.2 电感耦合等离子体-原子发射光谱(ICP-AES) |
| 2.4.3 扫描电子显微电镜(SEM) |
| 2.4.4 透射电子显微镜(TEM) |
| 2.4.5 高角度环形暗场扫描透射电镜(STEM-HAADF) |
| 2.4.6 氮气物理吸附 |
| 2.4.7 X-射线光电子能谱(XPS) |
| 2.4.8 紫外-可见光光谱(UV-Vis) |
| 2.4.9 傅里叶变换红外光谱(FT-IR) |
| 2.4.10 紫外拉曼光谱(UV Raman) |
| 2.4.11 CO表面滴定法 |
| 3 Pt纳米颗粒嵌入多级孔S-1的制备和催化性能 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 催化剂的制备 |
| 3.2.2 催化剂的活性测试 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 多级孔S-1载体的简易制备 |
| 3.3.2 “嵌入限域型”Pt@S-1催化剂的制备和结构表征 |
| 3.3.3 “嵌入限域型”Pt@S-1催化剂的抗烧结性评价 |
| 3.3.4 “嵌入限域型”Pt@S-1用于CO氧化和乙烯加氢反应 |
| 3.4 本章小结 |
| 4 多腔中空S-1封装Pt和Pt-Sn纳米颗粒 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 催化剂的制备 |
| 4.2.2 催化剂的活性测试 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 多腔中空S-1的可控制备与形成机理 |
| 4.3.2 S-1封装金属Pt纳米颗粒用于CO氧化和丙烷脱氢反应 |
| 4.3.3 S-1封装Pt-Sn双金属纳米颗粒用于丙烷脱氢反应 |
| 4.4 本章小结 |
| 5 杂原子NbS-1分子筛催化剂的合成、后处理和UV Raman表征 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 催化剂的制备 |
| 5.2.2 催化剂的活性测试 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 NbS-1分子筛单晶的直接合成和表征 |
| 5.3.2 多级孔NbS-1分子筛单晶的脱硅处理法制备和表征 |
| 5.3.3 多腔中空NbS-1分子筛单晶的溶解-再结晶法制备和表征 |
| 5.3.4 NbS-1催化剂用于环己烯环氧化反应 |
| 5.3.5 NbS-1分子筛骨架铌结构的UV Raman光谱表征 |
| 5.4 本章小结 |
| 6 结论与展望 |
| 6.1 结论 |
| 6.2 创新点摘要 |
| 6.3 展望 |
| 参考文献 |
| 攻读博士学位期间科研项目及科研成果 |
| 致谢 |
| 作者简介 |
（6）MXene基功能纳米材料的合成及对水中有机污染物的去除作用（论文提纲范文）
| 致谢 |
| 摘要 |
| Abstract |
| 1 绪论 |
| 1.1 MXenes概述 |
| 1.1.1 MXenes的结构 |
| 1.1.2 MXenes的合成 |
| 1.1.3 MXenes的性质 |
| 1.1.4 MXenes的应用 |
| 1.2 MXenes的改性 |
| 1.2.1 碱土金属阳离子对MXenes的改性 |
| 1.2.2 溶剂对MXenes的改性 |
| 1.2.3 其它材料对MXenes的改性 |
| 1.3 具有紫外光催化活性MXenes基催化剂的合成与应用 |
| 1.3.1 煅烧合成的TiO_2/MXene和 TiO_2/C用于紫外光催化应用 |
| 1.3.2 水热和物理搅拌合成的TiO_2/MXene用于紫外光催化应用 |
| 1.3.3 MXene与其它材料复合并用于紫外光催化应用 |
| 1.4 具有可见光催化活性MXene基催化剂的合成与应用 |
| 1.4.1 TiO_2/MXene和 TiO_2/C的改性以及光催化应用 |
| 1.4.2 MXene基二元催化剂的合成与应用 |
| 1.4.3 MXene基三元催化剂的合成与应用 |
| 1.5 MXene基催化剂在光催化之外的应用 |
| 1.5.1 MXene基催化剂在电/光电催化领域的应用 |
| 1.5.2 MXene基催化剂在类Fenton反应中的应用 |
| 1.5.3 MXene基催化剂在增强单金属催化剂活性和活化过一硫酸盐中的应用 |
| 1.6 论文选题与研究方案 |
| 1.6.1 论文选题 |
| 1.6.2 研究方案 |
| 2 iN-Ti_3C_2/TiO_2的原位合成及其光催化降解水中亚甲基蓝 |
| 2.1 材料和方法 |
| 2.1.1 材料与化学试剂 |
| 2.1.2 iN-Ti_3C_2/TiO2 的合成 |
| 2.1.3 iN-Ti_3C_2/TiO_2 的表征 |
| 2.1.4 iN-Ti_3C_2/TiO_2对MB的光催化降解实验 |
| 2.1.5 iN-Ti_3C_2/TiO_2的DFT模拟计算 |
| 2.1.6 iN-Ti_3C_2/TiO_2的自由基淬灭实验和光化学稳定性测试 |
| 2.2 结果与讨论 |
| 2.2.1 iN-Ti_3C_2/TiO_2 的结构特征 |
| 2.2.2 iN-Ti_3C_2/TiO_2 的表面组成 |
| 2.2.3 iN-Ti_3C_2/TiO_2 的光学性能 |
| 2.2.4 iN-Ti_3C_2/TiO_2的光催化活性和产生的自由基 |
| 2.2.5 iN-Ti_3C_2/TiO_2的电荷转移机制 |
| 2.2.6 iN-Ti_3C_2/TiO_2光催化降解MB的机理 |
| 2.3 小结 |
| 3 BiOI/(001)TiO_2/Ti_3C_2的合成及其可见光催化降解水中罗丹明B |
| 3.1 材料和方法 |
| 3.1.1 材料与化学试剂 |
| 3.1.2 BiOI/(001)TiO_2/Ti_3C_2 的合成 |
| 3.1.3 BiOI/(001)TiO_2/Ti_3C_2 的表征 |
| 3.1.4 BiOI/(001)TiO_2/Ti_3C_2对RhB的光催化降解实验 |
| 3.1.5 BiOI/(001)TiO_2/Ti_3C_2的光化学稳定性和自由基淬灭实验 |
| 3.2 结果与讨论 |
| 3.2.1 BiOI/(001)TiO_2/Ti_3C_2的结构特征 |
| 3.2.2 BiOI/(001)TiO_2/Ti_3C_2的表面组成 |
| 3.2.3 BiOI/(001)TiO_2/Ti_3C_2的光电化学性能 |
| 3.2.4 BiOI/(001)TiO_2/Ti_3C_2可见光催化降解Rh B |
| 3.2.5 BiOI/(001)TiO_2/Ti_3C_2可见光催化降解Rh B中的自由基和中间产物 |
| 3.2.6 BiOI/(001)TiO_2/Ti_3C_2光催化降解RhB的机理 |
| 3.3 小结 |
| 4 Bi_2O_3/C_3N_4/TiO_2@C的合成及其可见光催化降解水中磺胺甲恶唑 |
| 4.1 材料和方法 |
| 4.1.1 材料与化学试剂 |
| 4.1.2 Bi_2O_3/C_3N_4/TiO2@C的合成 |
| 4.1.3 Bi_2O_3/C_3N_4/TiO2@C的表征 |
| 4.1.4 Bi_2O_3/C_3N_4/TiO_2@C对 SMZ的可见光催化降解实验 |
| 4.1.5 SMZ及其降解中间产物的检测分析方法 |
| 4.1.6 Bi_2O_3/C_3N_4/TiO_2@C的可见光催化稳定性测试和自由基淬灭实验 |
| 4.2 结果与讨论 |
| 4.2.1 Bi_2O_3/C_3N_4/TiO_2@C的结构特征 |
| 4.2.2 Bi_2O_3/C_3N_4/TiO_2@C的表面组成 |
| 4.2.3 Bi_2O_3/C_3N_4/TiO_2@C的光电化学性能 |
| 4.2.4 Bi_2O_3/C_3N_4/TiO_2@C可见光催化降解SMZ |
| 4.2.5 Bi_2O_3/C_3N_4/TiO_2@C产生的自由基和光催化稳定性 |
| 4.2.6 Bi_2O_3/C_3N_4/TiO_2@C可见光催化降解SMZ的机理 |
| 4.2.7 SMZ降解过程中产生的中间产物 |
| 4.3 小结 |
| 5 N-S/TiO_2@C的合成及其可见光活化过硫酸盐降解水中磺胺甲恶唑 |
| 5.1 材料和方法 |
| 5.1.1 材料与化学试剂 |
| 5.1.2 N/S-TiO_2@C的合成 |
| 5.1.3 N/S-TiO_2@C的表征 |
| 5.1.4 N/S-TiO_2@C可见光活化PS降解SMZ实验 |
| 5.1.5 N/S-TiO_2@C活化PS降解SMZ的稳定性测试和自由基淬灭实验 |
| 5.2 结果与讨论 |
| 5.2.1 N/S-TiO_2@C的结构特征 |
| 5.2.2 N/S-TiO_2@C的表面组成 |
| 5.2.3 N/S-TiO_2@C的光电化学性能 |
| 5.2.4 N-S/TiO_2@C可见光活化PS降解SMZ |
| 5.2.5 N/S-TiO_2@C的稳定性和活化PS产生的自由基 |
| 5.2.6 N/S-TiO_2@C可见光活化PS降解SMZ的机理 |
| 5.2.7 SMZ降解过程中产生的中间产物 |
| 5.3 小结 |
| 6 四种材料的性能比较及在实际水样中的适用性 |
| 6.1 材料与方法 |
| 6.1.1 实际水样的采集和表征 |
| 6.1.2 材料对水样中目标污染物的降解实验 |
| 6.2 结果与讨论 |
| 6.2.1 材料性能的文献比较 |
| 6.2.2 材料在实际水样中的适用性 |
| 6.2.3 四种材料之间的性能比较 |
| 6.3 小结 |
| 7 研究结论、创新点与展望 |
| 7.1 研究结论 |
| 7.2 主要创新点 |
| 7.3 展望 |
| 参考文献 |
| 个人简历及攻读博士学位期间论文和获奖情况 |
（7）基于八乙烯基倍半硅氧烷的杂化多孔聚合物的制备策略及应用研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 倍半硅氧烷及其杂化高分子 |
| 1.2 OVS基杂化多孔聚合物的制备 |
| 1.2.1 自由基聚合 |
| 1.2.2 Friedel-Crafts反应 |
| 1.2.3 Heck反应 |
| 1.2.4 点击反应 |
| 1.2.5 基于OVS衍生物的多孔聚合物 |
| 1.3 SQs基多孔聚合物的应用 |
| 1.3.1 吸附 |
| 1.3.2 检测 |
| 1.3.3 催化 |
| 1.3.4 其他应用 |
| 1.4 课题的提出及本论文拟开展的工作 |
| 1.4.1 课题的提出 |
| 1.4.2 本论文拟开展的工作 |
| 参考文献 |
| 第二章 阳离子聚合制备倍半硅氧烷基杂化多孔聚合物 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 实验试剂及材料 |
| 2.2.2 试剂的纯化及处理 |
| 2.2.3 实验仪器及测试方法 |
| 2.2.4 八乙烯基倍半硅氧烷的合成 |
| 2.2.5 多孔聚合物CHPPs的合成 |
| 2.3 结果与讨论 |
| 2.3.1 反应时间对OVS阳离子聚合的影响 |
| 2.3.2 溶剂对OVS阳离子聚合的影响 |
| 2.3.3 反应温度对OVS阳离子聚合的影响 |
| 2.3.4 CHPP的后功能化 |
| 2.3.5 CHPPs的CO_2吸附性能 |
| 2.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第三章 六苯基噻咯功能化的倍半硅氧烷基杂化荧光多孔聚合物的设计合成及应用研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 实验试剂及材料 |
| 3.2.2 试剂的纯化及处理 |
| 3.2.3 实验仪器及测试方法 |
| 3.2.4 多孔聚合物SHHPPs的合成 |
| 3.2.5 金属离子检测实验 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 材料合成及结构表征 |
| 3.3.2 热稳定性和形貌分析 |
| 3.3.3 荧光性能 |
| 3.3.4 孔性能分析 |
| 3.3.5 CO_2吸附 |
| 3.3.6 金属离子检测 |
| 3.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第四章 基于梯形和笼形倍半硅氧烷的杂化纳米多孔聚合物的设计合成及应用研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 实验试剂及材料 |
| 4.2.2 实验仪器及测试方法 |
| 4.2.3 多孔聚合物LCHPPs的合成 |
| 4.2.4 LCHPPs的吸附实验 |
| 4.2.5 LCHPPs的吸附动力学实验 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 制备及表征 |
| 4.3.2 LCHPPs的染料吸附 |
| 4.3.3 金属离子吸附 |
| 4.3.4 LCHPPs的循环利用性 |
| 4.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第五章 三嗪功能化倍半硅氧烷基杂化多功能多孔聚合物的设计合成及应用研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 实验试剂及材料 |
| 5.2.2 实验仪器及测试方法 |
| 5.2.3 多孔聚合物TSHPPs的合成 |
| 5.2.4 光降解实验 |
| 5.2.5 金属离子的吸附实验 |
| 5.2.6 硝基芳烃的检测 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 制备及结构表征 |
| 5.3.2 TSHPPs的形貌和热稳定性 |
| 5.3.3 光学性质 |
| 5.3.4 TSHPPs光催化降解染料 |
| 5.3.5 金属离子吸附 |
| 5.3.6 硝基芳香化合物的检测 |
| 5.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第六章 总结与展望 |
| 致谢 |
| 攻读博士学位期间发表的论文 |
| 附件 |
| 学位论文评阅及答辩情况表 |
（8）过渡金属化合物的功能导向性设计及其电化学性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 电催化分解水原理概述 |
| 1.2.1 电催化分解水反应催化机理 |
| 1.2.2 电催化分解水反应的性能参数 |
| 1.3 过渡金属电催化剂的研究进展 |
| 1.3.1 析氢反应电催化剂的研究进展 |
| 1.3.1.1 过渡金属硫族化合物 |
| 1.3.1.2 过渡金属氮化物 |
| 1.3.1.3 过渡金属磷化物 |
| 1.3.1.4 过渡金属碳化物 |
| 1.3.2 析氧反应电催化剂的研究进展 |
| 1.3.2.1 过渡金属/合金 |
| 1.3.2.2 过渡金属氧化物 |
| 1.3.2.3 过渡金属氢氧化物 |
| 1.3.2.4 过渡金属磷化物 |
| 1.4 选题依据与研究内容 |
| 参考文献 |
| 第二章 基于电子结构调控的碳化钼纳米球无序结构的构建及其电催化析氢反应性能研究 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 材料制备 |
| 2.2.2 表征手段 |
| 2.2.3 电化学测试 |
| 2.3 结果与讨论 |
| 2.3.1 结构表征 |
| 2.3.2 电催化析氢反应性能研究 |
| 2.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第三章 基于结构工程的亚硒酸镍钴多孔纳米片-泡沫镍多级结构的构建及其电催化析氧反应性能研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 材料制备 |
| 3.2.2 表征手段 |
| 3.2.3 电化学测试 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 结构表征 |
| 3.3.2 电催化析氧反应性能研究 |
| 3.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第四章 基于界面工程的磷化镍钴纳米片二级三维结构的构建及其电催化水分解反应性能研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 材料制备 |
| 4.2.2 表征手段 |
| 4.2.3 电化学测试 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 结构表征 |
| 4.3.2 电催化水分解性能研究 |
| 4.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第五章 结论 |
| 5.1 主要结论 |
| 5.2 主要创新点 |
| 5.3 未来需要解决的问题 |
| 攻读博士学位期间发表的学术论文 |
| 致谢 |
| 附录 |
| 学位论文评阅及答辩情况表 |
（9）二硫化钼与大洋黏土复合催化剂的制备及其光催化和催化加氢性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 二硫化钼的研究现状 |
| 1.2.1 二硫化钼的结构 |
| 1.2.2 二硫化钼的制备方法 |
| 1.2.3 二硫化钼的应用 |
| 1.3 大洋黏土的研究现状 |
| 1.4 本文的研究意义与研究内容 |
| 第2章 实验部分 |
| 2.1 化学试剂 |
| 2.2 实验仪器及设备 |
| 2.3 结构表征方法 |
| 2.3.1 X射线衍射分析(XRD) |
| 2.3.2 扫描电镜分析(SEM) |
| 2.3.3 透射电镜分析(TEM) |
| 2.3.4 X射线光电子能谱分析(XPS) |
| 2.3.5 N_2吸附脱附测试 |
| 2.3.6 接触角测试 |
| 2.3.7 傅里叶变换红外光谱(FTIR) |
| 2.3.8 紫外-可见分光光谱分析(UV-Vis) |
| 第3章 2H-MoS_2/PC的制备及其结构和光催化性能研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 样品的制备与表征 |
| 3.2.1 2H-MoS_2/PC的制备 |
| 3.2.2 对比样的制备 |
| 3.2.3 光催化性能测试方法 |
| 3.3 2H-MoS_2/PC的结构分析 |
| 3.4 2H-MoS_2/PC的光催化降解盐酸四环素性能分析 |
| 3.5 2H-MoS_2/PC的光催化杀菌性能分析 |
| 3.6 光催化机理分析 |
| 3.7 本章小结 |
| 第4章 1T-MoS_2/PC的制备及其结构和催化加氢性能研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 样品的制备及性能测试 |
| 4.2.1 1T-MoS_2/PC的制备 |
| 4.2.2 对比样的制备 |
| 4.2.3 催化加氢性能测试方法 |
| 4.3 1T-MoS_2/PC的结构分析 |
| 4.4 1T-MoS_2/PC的催化加氢性能分析 |
| 4.4.1 催化剂浓度的影响 |
| 4.4.2 催化加氢反应温度的影响 |
| 4.5 催化加氢机理分析 |
| 4.6 本章小结 |
| 第5章 结论 |
| 参考文献 |
| 作者简介及攻读硕士期间取得的科研成果 |
| 致谢 |
（10）新型低成本超高交联聚合物的制备及其对VOCs的吸附性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.2 VOCs治理技术 |
| 1.2.1 非吸附技术 |
| 1.2.2 吸附技术 |
| 1.3 VOCs吸附材料 |
| 1.3.1 分子筛 |
| 1.3.2 活性炭 |
| 1.3.3 超高交联聚合物 |
| 1.4 超高交联聚合物的制备策略 |
| 1.4.1 无功能化小分子聚合法 |
| 1.4.2 功能化小分子聚合法 |
| 1.4.3 两种聚合法的对比 |
| 1.5 选题意义和研究内容 |
| 1.5.1 选题意义 |
| 1.5.2 研究内容 |
| 1.5.3 技术路线 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验材料与仪器 |
| 2.1.1 实验材料 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 2.2 材料的制备 |
| 2.2.1 前交联的悬浮聚合法 |
| 2.2.2 后交联的傅克烷基化法 |
| 2.3 MAC-DVB树脂的优化制备 |
| 2.4 材料的表征方法 |
| 2.4.1 红外光谱分析(Fourier Transform Infrared spectroscopy,FTIR) |
| 2.4.2 元素分析(Elemental Analysis,EA) |
| 2.4.3 扫描电子显微镜分析(Scanning Electron Microscope,SEM) |
| 2.4.4 N2 吸附-脱附(N2 adsorption-desorption) |
| 2.4.5 接触角测试分析(Contact Angle Analysis,CAA) |
| 2.4.6 热重测试分析(Thermo Gravimetric Analysis,TGA) |
| 2.5 静态吸附实验 |
| 2.6 动态吸附实验 |
| 2.6.1 动态吸附性能评价装置 |
| 2.6.2 不同湿度条件下MAC-DVB树脂对甲苯的动态吸附研究 |
| 2.6.3 高湿度甲苯在MAC-DVB树脂上的动态吸附过程研究 |
| 2.6.4 吸附透过曲线的模拟 |
| 2.7 再生性能研究 |
| 2.7.1 脱附实验 |
| 2.7.2 循环实验 |
| 第三章 MAC-DVB树脂的优化制备及吸附性能研究 |
| 3.1 前言 |
| 3.2 MAC-DVB树脂的优化制备结果 |
| 3.3 MAC-DVB树脂的结构表征结果 |
| 3.3.1 红外光谱分析(FTIR) |
| 3.3.2 元素分析(EA) |
| 3.3.3 扫描电子显微镜分析(SEM) |
| 3.3.4 比表面积及孔径分析(BET) |
| 3.3.5 水接触角测试分析(CAA) |
| 3.3.6 热重测试分析(TGA) |
| 3.4 静态吸附性能研究 |
| 3.5 甲苯在MAC-DVB树脂上的动态吸附行为研究 |
| 3.5.1 不同湿度条件下MAC-DVB树脂对甲苯的动态吸附行为研究 |
| 3.5.2 不同气体流速下高湿度甲苯在MAC-DVB树脂上的吸附动力学研究 |
| 3.5.3 不同气体浓度下高湿度甲苯在MAC-DVB树脂上的吸附动力学研究 |
| 3.5.4 吸附透过曲线的模拟结果 |
| 3.6 MAC-DVB树脂孔结构与吸附性能之间的构效关系 |
| 3.7 本章小结 |
| 第四章 MAC-DVB树脂的再生性能研究 |
| 4.1 前言 |
| 4.2 脱附性能分析 |
| 4.2.1 两种脱附方式的对比 |
| 4.2.2 温度对脱附方式的影响 |
| 4.3 循环使用性能分析 |
| 4.4 成本分析 |
| 4.4.1 制备成本 |
| 4.4.2 运行成本 |
| 4.5 本章小结 |
| 第五章 总结与展望 |
| 5.1 总结 |
| 5.2 创新与特色之处 |
| 5.3 展望 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士学位期间取得的研究成果 |
| 致谢 |
| 附件 |
四、钼-中孔催化剂的合成及性能研究（论文参考文献）
- [1]钼系生物基含氧化合物常压加氢脱氧催化剂构建及应用[D]. 郭璇. 北京化工大学, 2021(02)
- [2]掺杂多孔碳基非贵金属电催化剂的设计及性能调控研究[D]. 吕丹丹. 广西大学, 2021(01)
- [3]多级孔Beta沸石 ——从小试到中试[D]. 张维民. 太原理工大学, 2021(01)
- [4]改性分子筛对陕北中低温煤焦油催化裂解特性的影响[D]. 刘楠. 延安大学, 2021(11)
- [5]Pt@silicalite-1限域催化剂及NbS-1分子筛的设计、制备和催化性能[D]. 陈勇. 大连理工大学, 2021
- [6]MXene基功能纳米材料的合成及对水中有机污染物的去除作用[D]. 柯涛. 浙江大学, 2021
- [7]基于八乙烯基倍半硅氧烷的杂化多孔聚合物的制备策略及应用研究[D]. 杜雅静. 山东大学, 2021(11)
- [8]过渡金属化合物的功能导向性设计及其电化学性能研究[D]. 辛建平. 山东大学, 2021(10)
- [9]二硫化钼与大洋黏土复合催化剂的制备及其光催化和催化加氢性能研究[D]. 孙启玮. 吉林大学, 2021(01)
- [10]新型低成本超高交联聚合物的制备及其对VOCs的吸附性能研究[D]. 李银. 华南理工大学, 2020