一、CuO对H_2O_2的催化作用探讨(论文文献综述)
周文冬[1](2021)在《p-n型金属氧化物界面电荷层吸附原理与气敏选择性调控》文中研究表明CO和H2是两种常存在于二次煤气中的气体,这两种气体不仅易燃易爆,CO还具有毒性,因此,必须实时的监测在工业生产过程中泄露到空气中的这两种气体。金属氧化物半导体传感器具有灵敏度高、成本低和便携等优点成为检测气体的最优选择。遗憾的是,由于CO和H2的化学性质非常相似,很难用一种金属氧化物半导体材料对这两种气体进行准确的选择性检测。选择性差这个缺点严重制约了金属氧化物半导体传感技术的发展。本工作瞄准了气体传感器发展的限制环节,在发现了CO和H2在p型金属氧化物半导体和n型金属氧化物半导体表面的吸附活性不同的基础上,提出了可以准确识别CO和H2的p-n型金属氧化物界面电荷层吸附机理,基于该机理,调控了不同体系的p-n异质结构中p型材料和n型材料的浓度来调控电子和空穴的浓度、势垒高度和界面电荷层厚度,来提高p-n异质结构传感器对CO的气敏选择性,甚至能够准确的识别CO和H2。详细的研究内容和结果如下:(1)研究了ZnO和SnO2这两种n型半导体纳米材料的气敏性能。首先,优化了ZnO和SnO2的制备工艺和操作条件,为后续研究ZnO和SnO2基p-n复合材料的气敏性能奠定了基础。另外,ZnO和SnO2对H2的气敏响应大于CO,证明了H2在ZnO和SnO2表面的吸附活性大于CO,由于本文提出的界面电荷层吸附机理基于CO和H2在n型材料和p型材料表面的吸附活性不同,本部分工作也证明了我们提出的机理的可靠性。(2)通过调控复合材料中n型材料和p型材料的比例来调控复合材料中电子和空穴的浓度,研究了具有不同组成的n-SnO2/p-x CuO和n-ZnO/p-x CuO纳米复合材料的气敏性能。随着复合物中x值的增大,复合材料对CO和H2的气敏性能均由n型变为p型。在p-n变换处的复合材料(n-SnO2/p-2.78CuO和n-ZnO/p-0.429CuO)比具有其它组成的复合材料对CO具有更高的气敏选择性。上述研究结果证明了本文提出的方法的可行性,通过调控p-n复合材料的组成可以提高对CO的气敏选择性。(3)构筑了n-ZnO/p-x NiO复合材料并研究了不同组成的复合材料对CO和H2的气敏性能,随着复合中x值的增大,复合材料对CO和H2的气敏性能均由n型变为p型。在p-n转换的临界处的n-ZnO/p-0.425NiO复合材料在550oC烧结的条件下和350oC的测试温度下对CO呈现p型响应,对H2呈现n型的响应,该材料可以准确的识别CO和H2。利用本文提出的p-n型金属氧化物界面电荷层机理对上述现象成功的进行了解析。上述工作验证了我们提出的机理的可行性和方法的有效性,为实现对CO和H2这两种性质相似的气体的选择性识别提供了新方法和新线索。
姜璐[2](2021)在《氧化物纳米材料修饰的电化学传感器在葡萄糖和过氧化氢检测中的应用》文中研究指明随着城市现代化和工业化的规模不断扩大,种类丰富、功能齐全的食品涌入市场,人们的物质生活水平得到了迅速的提高。然而,频发的食品安全事件让人们不得不更加关注食品安全与质量控制。传统方法对于葡萄糖、过氧化氢等小分子检测操作复杂、选择性差、检测费用高等,无法满足现代食品检测对于快速、高效、连续检测的需求。电化学传感器是一类以传递和分析电信号为基础的检测仪器,方便、快捷、原位检测的特点使其在食品成分检测领域迅速发展。通过电极修饰的途径,将金属及其氧化物纳米材料优异的催化性能和电化学活性与电化学传感器进行结合,进一步拓展了电化学传感器的应用范围,推动了现代食品检测技术的发展。葡萄糖和过氧化氢分别作为食品中主要营养成分和常见的化学有害物的代表性小分子物质,它们的含量会直接或间接地影响食品的品质及保存期,如果过氧化氢含量超过标准则会危害人体的健康。(1)采用简单的两步法制备了 Co3O4-NiO纳米针,并构建新型电化学葡萄糖传感器和过氧化氢传感器。使用扫描电子显微镜,透射电子显微镜,X射线衍射等方法对制备的纳米复合材料的形貌和结构进行了表征。循环伏安法和安培法实验表明,与NiO纳米材料和Co3O4纳米材料相比,Co3O4-NiO纳米复合材料表现出更高的对葡萄糖的氧化作用和对过氧化氢的电催化作用。其中,对葡萄糖的电化学实验结果表明,在1μM-3.4 mM和3.4 mM-12.2 mM具有良好的线性范围,最低检测限为0.81μM(S/N=3),灵敏度为62 mA M-1 cm-2。对过氧化氢的电化学实验结果表明,在1 μM-250 μM和250 μM-1200μM具有良好的线性范围,最低检测限为0.003 μM(S/N=3),灵敏度为5305.59μA mM-1 cm-2。所提出的传感器具有高选择性,良好的重现性和稳定性,并在实际样品检测中并获得了满意的结果。(2)通过一步还原法制备Cu@Cu2O气凝胶,研究了其催化活性,并分别构建了简单、快速、性能稳定的新型电化学葡萄糖传感器和检测过氧化氢无酶电化学传感器。采用X-射线衍射仪、紫外分光光度仪、透射电子显微镜、以及扫描电子显微镜等手段对合成材料的组成、结构和形貌等进行了表征,发现Cu@Cu2O气凝胶显示出超薄的海绵状结构,具有大的表面体积比,大量的活性位点和良好的溶解性。通过循环伏安法和电流-时间曲线研究和优化了基于该材料构建的无酶传感体系。结果表明,Cu@Cu2O气凝胶对葡萄糖氧化具有高效的电化学活性,在0.001-5.2 mM和5.2-17.1 mM具有良好的线性范围,最低检测限为0.6 μM(S/N=3),灵敏度为195 mA M-1 cm-2。当处于中性pH值时,在100 mV/s的扫描速率下,在0.1-10 mM具有良好的线性范围,检测限为54 μM(S/N=3),灵敏度为12 mAM-1 cm-2。Cu@Cu2O气凝胶传感器平台对过氧化氢同样具有优良的电化学响应,在2-210μmol/L和210-860 μmol/L具有良好的线性范围,最低检测限为1.16 μmol/L(S/N=3)。所提出的传感器具有高选择性,良好的重现性和稳定性,并在实际样品检测中并获得了满意的结果。
陆文绘[3](2021)在《钴、锰氧化物纳米酶传感器的表面工程构筑及其分析检测应用》文中研究表明天然酶具有高效性、专一性等优势,在生命系统的生物反应中起着至关重要的作用。然而,由于其易变性、制备繁琐、成本高、回收困难等固有缺陷,限制了天然酶的实际应用。为了解决这些问题,人们一直致力于开发天然酶的替代品——“人工酶”。纳米酶是一种新型的人工酶,具有类似酶特性的纳米催化材料受到了研究者们的极大关注。纳米酶具有低成本、高稳定性、可调节性和可循环使用性等特点,因此,在体内体外检测、疾病诊断和治疗以及环境治理等领域得到广泛的关注。如何提高纳米酶在催化中的高效催化活性以及对类酶底物的选择性是目前纳米酶材料研究的重点和瓶颈。因此,针对纳米酶催化反应机制设计出具有高稳定性、底物选择性和高催化活性的纳米材料是纳米酶发展需要解决的问题。而不同纳米酶的异相组成和晶体结构导致了多种复杂的类酶催化机理,探索结构因素的影响对于深入了解纳米酶催化反应过程是至关重要的。因此,我们需要明晰纳米材料的表面结构性质与类酶活性之间的构效关系以及阐明纳米材料在类酶催化中的活性物质产生以及与底物分子的作用机制。为此,本文通过调控纳米酶材料的界面属性以改善纳米酶材料的催化反应性能。在前人的相关工作基础上,构建了表面工程调控的钴、锰氧化物纳米酶传感器,并应用于类氧化还原酶催化反应,成功实现了对环境和生物目标小分子的检测。主要的研究内容分为以下五个部分:第一部分,综述了钴、锰纳米酶和类氧化酶、类过氧化物酶的研究进展,介绍了影响纳米酶催化性能的界面调控手段以及纳米酶比色传感器的研究现状,最后提出了有关本文的研究目标和研究内容。第二部分,采用一锅法合成了 β-环糊精(β-CD)表面修饰的Co3O4纳米酶复合材料,通过高分辨电子显微镜(HRTEM)、X射线粉末衍射仪(XRD)等手段表征其形态与组成成分,并结合X射线光电子能谱(XPS)、热重分析仪(TGA)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)证明了 β-CD在Co3O4表面的成功修饰。经β-CD修饰后,Co3O4@β-CD纳米粒子对3,3’,5,5’-四甲基联苯胺(TMB)具有较高的亲和力。Co3O4@β-CD纳米粒子与TMB之间存在有效的主客体相互作用,其对TMB氧化的催化效率是纯Co3O4纳米粒子的9.5倍。此外,β-CD在负载TMB时形成的疏水空腔可以缩短TMB与Co3O4纳米酶之间的电子转移距离,从而加速TMB的氧化。Co3O4与β-CD的协同作用增强了类氧化酶(POD-like)的活性。此外,建立了高效、直观的抗坏血酸比色测定方法。检测限为 1.09 μM(S/N=3),线性范围为 0.01-0.6mM,基于 Co3O4@β-CD 介导的 POD-like活性可实现对AA信号放大3.0倍的检测,该复合材料在生物医学分析中具有一定的应用前景。第三部分,采用水热法成功合成了 α-MnO2@β-CD复合材料,在没有过氧化氢(H2O2)存在时,体系中加入无色的TMB底物能够变成蓝色的氧化TMB产物,并且相比于原始的α-MnO2纳米材料,α-MnO2@β-CD纳米复合材料具有良好的类氧化物酶(OXD-like)活性。通过对反应条件的进一步优化,实验发现该复合材料的催化反应动力学符合米氏方程(Michaelis-Menten equation)。通过进一步计算,α-MnO2@β-CD纳米酶的米氏常数(Km)相比于α-MnO2降低了 17.0倍,其催化效率(kcat/Km)提高了 57.8倍。通过电子自旋共振技术(ESR)证明了羟基自由基(·OH)是OXD-like体系中主要的活性自由基组分。此外,基于其OXD-like催化反应机制,建立了对环境中常见的有机污染物对氯苯酚(4-CP)的检测,结果表明β-CD的修饰促进了待测物与纳米酶之间的吸附,提高了自由基的有效利用,因此,能够实现对4-CP的高效检测。第四部分,Mn3O4纳米材料在仿生和环境催化中表现出固有的分子氧活化特性,而调控Mn3O4纳米材料的氧空位(OVs)和确定其氧活化机制是设计高性能纳米酶的关键。在此,通过调节氧分压合成出具有不同OVs浓度的OV-Mn3O4纳米花(NFs)。OV-Mn3O4 NFs的OXD-like催化反应效率,比贫OVs的Mn3O4高26.86倍。在OVs的参与下,底物吸收、活性氧(ROS)和Mn2+/Mn3+/Mn4+含量的变化进行了清楚的解析。Mn3O4纳米酶的调控OVs可以提高Mn3O4纳米酶的储氧能力,增加低价态的Mn物种,有利于TMB底物的氧化生成ROS。此外,基于OV-Mn3O4的OXD-like性质的增强,建立了 L-半胱氨酸(L-Cys)的比色检测方法。与Mn3O4NFs相比,OV-Mn3O4NFs具有更高的检测灵敏度。这项工作通过对OVs机理的理解可以为合理设计纳米酶和性能优良的检测传感器提供新的视角。第五部分,表面路易斯酸/碱调控的界面电子转移过程对氧化催化具有重要意义。了解Lewis酸/碱位诱导的纳米酶和底物(TMB和H2O2)的作用机理,对提高POD-like反应的效率具有重要意义。本文制备了具有丰富Lewis酸/碱位的超薄Co3O4纳米片,与原始Co3O4纳米片相比,其具有高效的POD-like性质。Co3O4纳米片表面的Lewis酸/碱位点结构是由于Co离子和O离子的配位不饱和状态以及缺陷位点所造成的。在氧化TMB时,Co3O4纳米片的催化效率为原始Co3O4的18.26倍。表面酸/碱位诱导了 Co3O4纳米片的界面电子转移过程,有利于吸附底物和化学键的断裂。Co3O4纳米片能够实现对对苯二酚(HQ)的检测,其检出限为0.58μM,比原始Co3O4(560.0μM)低965倍。此外,检测线性范围为5.000~1000μM。并基于此材料设计了琼脂糖基水凝胶膜,利用优良的POD-like特性,提供了实用的HQ比色检测方法。这项工作通过固体表面酸/碱位点工程的策略来设计高性能的POD-like纳米酶。
孙杨[4](2021)在《多相金属氧化物催化剂降解有机污染物构效关系研究》文中研究指明随着中国工业的快速发展,工业污水中难降解有机污染物的含量逐渐增加,为我国水环境的治理带来了极大的挑战。Fenton水处理技术,尤其是非均相Fenton催化体系,对该类污染物具有优越的降解性能,对国家人民健康、环境生态保护、以及社会经济的发展都具有重要的意义。因此,开发高性能非均相Fenton催化剂已成为Fenton水处理技术的研究核心,而较低的有机物降解效率和H2O2利用率一直是阻碍其工业实际应用的两大因素。本文结合材料可控制备技术,设计并构建了 Fe基与Cu基两大非均相Fenton催化体系,并对催化体系中H2O2分解产生·OH和·OH氧化降解污染物的两大反应体系进行了不同侧重点的研究。在H2O2分解并产生·OH的反应体系中,遵循提高控速步骤的速率与抑制副反应的思路,建立了催化体系的构-效关系,并结合相关动力学研究,实现了 H2O2利用率的提高;在污染物降解的反应体系中,以实际工业应用为导向,选择工业废水中的难降解污染物(如硝基苯、喹啉、合成染料等)作为目标污染物,研究不同工艺条件的影响,并探索与生物降解技术偶联的可能性。首先研究了以Fe为主要活性位的Fe-Cu双金属催化体系。使用溶胶-凝胶法制备了一系列Al2O3负载的Fe-Cu双金属催化剂,并将其应用于硝基苯的降解过程中。其中,5Fe2.5Cu-Al2O3对硝基苯的去除率及矿化率均为最优,1 h内降解率可达100%,高于目前文献水平。结合体系中·OH的累积浓度与催化剂电子结构分析结果可知,Fe与Cu之间的协同作用能够提高·OH的生成速率,从而实现了硝基苯的高效深度降解。结合相关动力学研究与硝基苯降解路径来看,硝基苯的主要降解路径为·OH直接氧化,因此优化催化活性与E是能够进一步提高硝基苯降解速率的有效手段。通过响应曲面实验可获得E与各影响因素(反应温度、H2O2初始浓度、反应初始pH值和各因素之间的交互作用)相关的二元回归预测方程,该方程合理可靠,可预测并实现H2O2利用率的优化。随后研究了以Cu为主要活性位的Cu基催化体系。以非均相Cu基催化剂活化H2O2继而产生·OH的过程为切入点,首先通过调控单Cu模型催化剂中的Cu物种,并结合催化剂表征及密度泛函理论计算,确定了Cu+是吸附活化H2O2以及产生·OH的主要活性位,揭示了非均相Cu基Fenton催化剂活化H2O2产生·OH的反应机理。基于此理论,向筛选出的5Cu/Al2O3450催化剂中引入第二金属Sn以提高Cu物种周围电子云密度和催化剂表面的Lewis酸位点,同时提高了·OH的生成速率(为相关文献中Cu基催化剂的·OH生成量的10倍以上)和H2O2利用率(提高至单Cu催化剂的2倍以上)。为了考察所开发催化剂的普适性,将优化后的实验条件推广至其他难降解污染物(如甲基橙、酚类、含氮污染物等)的处理中,均获得良好的降解效果。处理后废水的生物降解性大大提高,有利于该技术在实际应用中与生化法联用,实现工业废水的深度降解。最后,针对目前本领域基础研究和工业应用尚且存在的问题进行了展望,为今后该类型催化剂的设计开发和的相关反应器和工艺的设计提供了一定的启示。
王英伍[5](2021)在《铝基催化剂的制备及催化氧化矿热炉气中PH3、H2S机理研究》文中指出目前,我国工业废气污染主要以矿热炉气污染为主,矿热冶炼方法多样,废气特性复杂,含多种有毒有害气体,属于高能耗、高污染行业。然而,矿热炉气中CO含量在80%以上,是优质的化工原料气,如能高效回收将带来极大的经济效益同时也有助于我国实现碳中和战略。但是,矿热炉气中浓度较高的杂质气体H2S和PH3等极易导致催化剂失活,从而影响CO的回收利用。因此,矿热炉气中硫磷的同步脱除具有现实意义。负载铜铈的铝基催化剂(Ce0.6-Cu60/Al40)能够实现H2S和PH3的高效协同脱除。然而,对于催化剂制备条件、再生、脱硫脱磷反应条件和机理等问题尚未解决。基于此,本文针对以上问题开展了后续研究,以期建立比较完整的催化剂脱硫脱磷反应体系,为该催化剂的推广应用奠定一定的实验和理论基础。具体的研究内容及研究结论如下:(1)考察铝基催化剂制备条件,发现在60℃下干燥制得的铝基催化剂催化氧化H2S和PH3的性能较好,转化率为50%时,H2S和PH3的去除量分别为263.8mg/g和219.3mg/g。原因是60℃下干燥制得的催化剂具有粒径较大且有序度较高的活性组分CuO,这使其比表面积更大和氧化还原能力更高。在500℃下焙烧制得的铝基催化剂可进一步提升其催化氧化H2S和PH3的性能,转化率为50%时,H2S和PH3的去除量分别为323.2 andmg/g和288.3mg/g。表征分析发现将焙烧温度提高到500℃可以小幅度促进CuO晶粒增长并提升活性。更高的温度(>500℃)则会导致具有尖晶石结构的新物相Cu Al2O4在铝基催化剂表面生成,这在一定程度上降低了催化剂表面活性组分CuO的相对含量,导致高温催化剂性能变差。借助分子模拟计算得到H2S和PH3在Cu Al2O4(100)面上的吸附强度不如CuO(111),这在一定程度上支撑了我们的分析。最后,实验结果表面,使用硝酸制备的铝基催化剂性能最佳。因为硝酸催化剂比表面积和孔容都较高,而且催化剂表面会形成更多的活性组分CuO和-NH2官能团。(2)考察工艺条件的影响规律,发现当反应温度为70℃,氧气浓度在1%左右,反应空速较低时(<10000h-1),进口浓度为456mg/m3(H2S)和455 mg/m3(PH3)时,铝基催化剂催化氧化H2S和PH3的性能最佳。适中的反应温度能够使催化剂的活性得到充分激活且不会导致硫酸盐的加速积累。低空速可以使O2、H2S和PH3气体分子在催化剂表面停留时间相对更长,更有利于H2S和PH3的转化。不同H2S和PH3进口浓度实验可以得到,H2S和PH3在铝基催化剂上的同时催化氧化会受到彼此的相互影响,说明这个过程中存在竞争吸附,并且竞争强度会受到它们各自浓度的影响。此外,动力学研究表明,反应空速与反应速率呈现负相关性,随着反应空速的增加,反应速率逐渐降低。当催化剂颗粒大小为40~60目时能够最大程度地克服内扩散对氧化反应的影响。通过对相关实验数据的分析拟合得到H2S和PH3同时催化氧化的动力学方程式显示催化反应速率与H2S和PH3浓度成正比关系。H2S较PH3具有更大的反应速率常速通常表示其反应速率更快。(3)研究铝基催化剂失活和再生,发现催化剂失活的主要原因是单质硫(S)、单质磷(P)、硫酸盐(SO42-)和磷酸盐(PO43-)的积累、活性组分和表面相对氧含量的减少。再生实验结果显示,水洗+氧气加热吹扫+KOH浸渍的组合再生方法是恢复铝基催化剂性能的最佳方法。进一步实验得到最佳再生条件为:500℃氧气吹扫和1M KOH浸渍溶液浓度。研究表明,再生Al基催化剂的性能会随着再生次数的增加持续变差。结合文献分析发现主要原因有两点:一是有部分产物残留在再生铝基催化剂表面,占据了部分活性位点;二是铝基催化剂表面的活性物质在再生过程中有部分损失。(4)利用分子模拟计算方法研究铝基催化剂脱硫脱磷机理,发现H2S和PH3在CuO(111)面上的吸附作用分别是通过S…Cu3f和P…Cu3f作用形成的,吸附能分别为-36.53kJ/mol和-42.96kJ/mol,后者在CuO(111)面上的吸附能力更强,相应的静电势最强和电荷转移量最高。此外,它们的吸附位相同表明彼此存在竞争吸附关系,这在一定程度上解释了实验阶段为什么在PH3中加H2S或者在H2S加PH3或者在H2S和PH3加低浓度O2均会拉低相应气体的转化率。从CuO(111)催化氧化H2S和PH3分别生成H2SO4和H3PO4的能量变化趋势来看,都是朝着能量稳定化的方向发展。其中H2S在CuO(111)面上的催化氧化生成中间体-OH、(Cu3f)-SO3和(Cu3f)-HSO3。整个催化氧化反应过程的控制步骤是(Cu3f)-SO3向(Cu3f)-HSO2的转化,最后H2SO4中2个H原子分别与CuO(111)面上2个O原子生成氢键而形成稳定吸附态。反应过程中-SO3向-HSO2的转化需要克服的能垒最高,为361.3kJ/mol。PH3在CuO(111)面上的催化氧化会生成中间体H2O和(Cu3f)-HPO3,且它们向H3PO4的转化是整个催化氧化反应过程的控制步骤,最后H3PO4被吸附在Cu3f形成稳定吸附态。反应过程中(Cu3f)-HPO3向H3PO4的转化需要克服的能垒最高,为1181.9kJ/mol。由于前者反应过程中最大能垒更低,所以更容易反应。这与动力学部分的推论相吻合。此外,计算中H2O的生成也与实验过程中观察到反应器内壁有水雾生成的现象相吻合。
龙玲[6](2021)在《过渡金属基纳米电催化剂的设计及其电催化应用》文中研究说明过渡金属基纳米材料由于其独特的优势作为电催化剂在电催化传感检测以及金属-空气电池等领域备受青睐。当代社会密切关注人体健康监测问题和绿色清洁可持续能源的存储和转换装置的开发。糖尿病和癌症是威胁人类健康的两大疾病,它们的典型诊断标志物分别为葡萄糖和过氧化氢(H2O2)小分子。构建高效专一和稳定的葡萄糖和H2O2传感检测平台是应对这一挑战的方法。此外,开发高效率和良好耐久性的可再生锌-空气电池对于缓解能源枯竭和环境污染问题至关重要。电极材料是小分子传感平台和锌-空电池的核心组件。通过合理结合形貌组分工程(包括设计空心结构、多孔结构工程和自支撑电极)、掺杂工程、缺陷工程、界面工程、协同效应以及增强导电性等策略设计高活性的电催化剂作为电极材料,可以满足以上两个关于健康和能源方面的需求。本论文主要利用形貌和组成设计、掺杂工程、协同效应策略以及导电性增强策略来开发高性能稳健的电催化剂,用于电化学非酶检测葡萄糖和H2O2、电催化氧还原反应和氧析出反应(ORR/OER)以及锌-空气电池。期望有潜力缓解当今社会在医疗诊断和能源方面的困境。论文主要包括四项研究内容,如下:1.过渡金属氧化物与多孔空心结构的结合为设计具有出色性能的传感材料开辟了新途径。通过简单的溶剂热和热处理过程开发了一种CuO/NiOx/y纳米复合材料的双功能催化剂用于电催化氧化葡萄糖和还原H2O2。调节NiCl2的含量可以轻松地控制结构以获得核-壳、蛋黄-壳和空心结构。电化学结果表明,在检测限、灵敏度和选择性方面,多孔空心结构(CuO/NiO30/90)对碱性溶液中的葡萄糖氧化呈现最佳的电催化活性。同时,在中性介质中,CuO/NiO30/90对H2O2还原也表现出良好的电催化活性。所制造的CuO/NiO30/90传感器可用于人血清中葡萄糖的检测。2.我们开发了一种有效的MOF模板策略,在炭布(CC)上合成具有层次结构的叶状CuCo氧化物三维阵列(CC/CuCo-oxide)。这些不同维度的次级单元被均匀地组装成独特的分级中空多孔结构,从而导致反应活性比表面积增加和催化位点暴露。此外,活性纳米材料与导电CC衬底的成功集成提高了材料的导电性。结果表明,作为葡萄糖检测的电催化剂,CC/CuCo oxide-0.12电极表现出41.02 AM-1 cm-2的超高灵敏度、26 nM的超低检出限并已成功应用于测定加标人血清中的葡萄糖水平。3.采用双氰胺辅助热解的方法,在CC上合成了由叶状碳片阵列和相互连接的碳纳米管(CNTs)组成的自支撑分级Co包埋的N掺杂碳结构。CC/Co@C-CNTs-800-0.10电催化剂具有层次化的三维结构、4.71 cm2的大电化学活性表面积、快速的电子转移、丰富的Co/Co-Nx活性位点以及Co/Co-Nx物种与CNTs之间的协同作用。得益于这些独特的优势,其表现出优异的H2O2传感性能。该自支撑电极可用于原位检测MDA-MB-231细胞和HeLa细胞内释放的H2O2水平。4.结合静电纺丝技术和原位热解制备了 Co0.7Fe0.3合金纳米颗粒(NPs)限域在蛋黄壳状N掺杂碳多串珠纤维的双功能电催化剂。独特的分级结构具有丰富的微孔、高的BET表面积(743.8 m2 g-1)、良好的导电性以及均匀分散的Co0.7Fe0.3/Co(Fe)-Nx耦合位点。实验优化的Co0.7Fe0.3@NC2:1-800表现出卓越的OER性能以及良好的ORR性能。Co0.7Fe0.3@NC2:1-800为空气阴极组装的锌-空气电池可提供更高的开路电压、更大的功率密度以及出色的充放电循环稳定性。
裘娜[7](2020)在《三维石墨烯基纳米酶的制备及其在环境常见酚类污染物检测中的应用》文中研究指明由于天然酶存在易失活、难纯化、价格高昂等难以克服的弊端,科学家们一直致力于通过不同方式合成人工模拟酶。纳米技术的蓬勃发展为人工模拟酶研究带来新的机遇,促使纳米酶成为新的研究热点,同时也存在一些亟待解决的问题。例如,如何调控纳米酶的尺寸、形貌以构建多功能纳米酶;如何制备可回收利用性强的纳米酶;如何拓展纳米酶在环境监测领域中的应用等。本文利用三维石墨烯(3DGF)在比表面积、导电性、多孔性等方面的独特性能,以3DGF为基底,分别将其与三种代表性金属氧化物(氧化铜、四氧化三铁、二氧化铅)和两种代表性贵金属(金、铂)复合,制备了催化性能及回收性能优异的3DGF基纳米酶;以三种表面活性剂(SDS、SDBS、CTAB)及柠檬酸钠(Na3Cit)为吸附剂和软模板,研究了相关助剂对3DGF基纳米酶尺寸、形貌及催化活性的影响;考察了邻苯二酚(CC)、间苯二酚(resorcin)、对苯二酚(HQ)、苯酚(phenol)、对硝基酚(PNP)、间硝基酚(MNP)、邻硝基酚(ONP)及双酚A(BPA)等八种酚类物质对不同组成的3DGF纳米酶过氧化物酶或氧化酶催化活性的抑制作用;基于3DGF基纳米酶的过氧化物酶、氧化酶和多酚氧化酶催化活性,建立了 HQ、CC、phenol及PNP 比色检测方法,测定方法快速简便、灵敏度高、选择性好,对实时、现场分析等环境监测工作具有重要指导意义。1、以十二烷基硫酸钠(SDS)为结构导向剂与软模板,在3DGF表面合成花状氧化铜纳米颗粒(FL CuO NPs),制备了 3DGF/FL CuO复合材料。3DGF和FL CuO NPs间的协同作用显着提高了 3DGF/FLCuO复合材料的过氧化物酶催化活性。实验结果表明,SDS半胶束的生成及SDS/L-(-)苯丙氨醇摩尔比对3DGF/CuO复合材料中CuO NPs形貌及其催化性能有决定性影响。对比八种环境常见酚类污染物对3DGF/FLCuO复合材料过氧化物酶催化活性的抑制作用,发现HQ能够明显抑制其催化活性,由此建立了 HQ的比色检测方法。此外,利用3DGF/FLCuO复合材料的过氧化物酶活性可催化phenol与4-氨基安替比林(4-AAP)偶联反应的特点,实现了 phenol的检测。在两种酚类污染物的检测中,3DGF/FLCuO复合材料均显示出了较高的稳定性及重复利用性,对于HQ和phenol测定可满足其低成本的常规快速分析要求。2、以柠檬酸钠(Na3Cit)作为静电稳定剂及吸附剂,在3DGF表面合成介孔四氧化三铁纳米颗粒(m-Fe3O4NPs),制备了具有过氧化物酶催化活性的3DGF/m-Fe304复合材料。通过改变Na3Cit的加入量,可以调控复合材料中m-Fe3O4 NPs粒径及3DGF/m-Fe3O4复合材料的过氧化物酶催化活性。比较八种环境常见酚类污染物对3DGF/m-Fe3O4复合材料过氧化物酶催化活性的抑制作用,发现三种硝基酚异构体中只有PNP对复合材料的过氧化物酶催化活性具有较强的抑制作用,由此建立了 PNP的比色测定方法。该方法灵敏度高(检出限45nM),重复利用性好(10次循环后活性>95%)。3、以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)作为Pb(OH)3-的吸附剂和软模板,在3DGF表面合成杨梅状二氧化铅纳米颗粒(WS PbO2 NPs)。首次发现3DGF/WS PbO2复合材料具有较好的氧化酶及漆酶催化活性。实验结果表明,CTAB半胶束的生成有效促进了复合材料中杨梅状PbO2的形成,从而进一步增强复合材料的氧化酶催化活性。八种环境常见酚类污染物中,HQ可以有效抑制复合材料的氧化酶催化活性,由此可建立检测HQ的方法。与第2章中利用3DGF/FL CuO复合材料检测HQ的方法相比,检出限降低一个数量级。此外,利用3DGF/WS PbO2复合材料的漆酶活性,也可以催化4-AAP与phenol的偶联反应检测phenol。与3DGF/FLCuO复合材料相比,3DGF/WSPbO2复合材料在HQ及phenol的检测过程中,无需加入H2O2等氧化剂,有利于提高测定的准确度。4、以十二烷基苯磺酸钠(SDBS)作为吸附剂与软模板,采用电化学还原法在3DGF表面原位合成蠕虫状金(WLAu)纳米颗粒,制备了具有过氧化物酶催化活性的3DGF/WLAu复合材料。实验表明,SDBS半胶束促进了复合材料中蠕虫状Au NPs的形成,并显着增强复合材料的过氧化物酶催化活性。对比八种环境常见酚类污染物,发现HQ对3DGF/WL Au复合材料过氧化物酶催化活性具有显着的抑制作用。由此建立的HQ 比色检测方法,灵敏度高、重复利用性好,检出限低于第2章采用3DGF/FLCuO复合材料及第4章采用3DGF/WS PbO2复合材料测定HQ的检出限。5、利用CTAB作为PtCl62-的吸附剂与软模板,在3DGF表面电化学沉积铂纳米团簇(Pt NC),所制备的3DGF/Pt NC复合材料显示出优异的氧化酶活性和多酚氧化酶活性。通过改变合成过程中的CTAB浓度,可以调控3DGF/Pt复合材料中Pt的形貌及其氧化酶活性。CTAB半胶束的生成促进了复合材料中Pt NC的生成及复合材料催化活性的增强。八种环境常见酚类污染物中,HQ对3DGF/PtNC复合材料氧化酶催化活性的抑制作用显着,可由此进行HQ的比色检测,与第4章3DGF/WS PbO2复合材料相比,检出限更低。此外,利用3DGF/Pt NC复合材料的儿茶酚氧化酶催化活性可以直接氧化CC显色,建立了 CC的比色检测方法。
武静蓉[8](2020)在《金属化合物原位控制污泥热解过程中NH3和H2S释放的研究》文中研究说明NH3和H2S是污泥热解过程中产生的主要含氮含硫恶臭气体,它们在影响产品气品质的同时也是造成酸雨、光化学烟雾等环境污染的前体物质。为了抑制污泥热解过程中NH3和H2S的释放,通常需要加入催化剂。本文选用有机金属化合物乙酸钙和金属氧化物CuO、MnO2作为抑制NH3和H2S原位释放的添加剂。通过研究分析添加剂对NH3和H2S各自释放量的影响原因,找到改善抑制效果的方法,以期达到对NH3和H2S在污泥热解体系中的原位去除,减少对热解体系外释放的目的。本次研究主要结论如下:(1)添加剂的加入在改变三相产率的同时促进了液相产物中酰胺类、醛类、醚类、酮类等化合物的减少。结合产气率与软件计算的情况得到三种添加剂的加入会促进小分子气体的生成,使热解体系中H2和CO的比例增加。NH3释放量随着温度的升高而升高,800℃时达到了210.38mg/kg。污泥中存在的钙元素和铁元素影响热解过程中H2S的释放,并且随着温度的升高催化作用明显。热解温度大于400℃后,随着温度的升高H2S的释放量逐渐减少。(2)CuO综合处理NH3和H2S的效果最佳,CuO在800℃时对NH3释放量有明显的抑制作用,与相同条件下不添加任何催化剂相比降低了19.83%。添加CuO后硫化氢的释放量在700℃达到最低值0.98g/kg,与同等条件下未添加催化剂相比降低了66.28%。温度为800℃、污泥与添加CuO的比例为5:3,此时NH3和H2S释放量的降低率分别为41.93%和96.88%,成为本文中的最优工况。(3)MnO2单独处理H2S的效果好,MnO2的加入使NH3释放量增加,使其在700℃时达到最大值297.20mg/kg,与未添加催化剂相比时增长了84.96%。添加MnO2后对H2S释放量的抑制效果均高于90%,且600℃时达到最佳效果,降低率高达98.15%。在800℃、比例添加至5:2时,硫化氢的降低率为98.56%,当增至5:3时降低率高达99.14%,综合考虑比例为5:2时性价比较高。(4)乙酸钙单独处理H2S效果一般,添加乙酸钙后NH3的释放量随着温度的升高而增大。NH3释放量与未添加催化剂时各个温度相比分别增加了585.04%、511.14%、和458.40%。添加乙酸钙后硫化氢释放量在700℃达到最低值2.34g/kg与同等条件下不添加任何催化剂相比降低了19.91%,600℃和800℃时的降低率分别为20.86%和7.31%。
张怡[9](2020)在《金属氧化物多级结构的构建及其无酶生物传感性能的研究》文中研究指明近年来,生物传感器在生命科学、医学诊断、食品安全、药物研究、环境保护等领域得到了高度重视和快速发展。葡萄糖和过氧化氢均为人体内重要的小分子化学物质,能够影响人体细胞功能和新陈代谢,因此检测这两种物质的生物传感器市场需求很大。传统含酶传感器因其高灵敏度被大量开发,但存在制备过程复杂、酶活性易受环境影响等固有缺陷。因此,开发以类酶纳米催化材料代替生物酶的无酶传感器成为国内外研究热点,但现有无酶传感器仍存在灵敏度较低、线性检测范围窄等问题。本论文从构建多级结构和优化能带关系等角度出发,分别对两种常见的金属氧化物纳米材料(NiO、Cu2O)进行了修饰,制备得到了TiO2@NiO核壳纳米结构和Cu2O-BiOI多级复合材料,并基于这两种材料分别构建了电化学与光电化学无酶传感器,取得了优异的无酶传感性能,具体工作如下:(1)采用湿化学刻蚀的方法,设计并制备了具有优异葡萄糖电化学传感性能的Ti02@NiO核壳纳米结构复合电极。在本项工作中,我们创新性地使用高电化学稳定性、高机械性能的TiO2作为“保护笼”,包裹具有高电化学催化活性的NiO,从而有效结合二者的优点,解决了 NiO颗粒在传感过程中易团聚、溶解的问题,有效提高了传感电极的灵敏度和稳定性。通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)等表征手段分析了复合电极材料的形貌、物相、电子结构。通过对比实验,优化了电极沉积时间,得出了最佳的沉积参数(3min)。基于性能最优的TiO2@NiO材料制备了无酶葡萄糖传感电极,同时获得了高达918.4μA mM-1 cm-2的灵敏度,为通过结构设计提高材料电化学传感性能提供了新思路。(2)在室温下,采用简便的两步电沉积方法设计并合成了基于Cu2O和BiOI的新型同型(p-p)异质结。通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)对形貌、相组成和化学状态进行了表征。优化的Cu2O-BiOI复合材料电极在可见光照射下表现出良好的光电化学(PEC)H2O2无酶传感性能:宽线性范围(1.99μM~17.54 mM)、高灵敏度(213.87μA mM-1 cm-2)以及低检测限(0.44μM,S/N=3)。此外,该传感器还具有优异的选择性、可重复性和稳定性,并在实际样品检测中表现出了优异的可适应性。最后,本项研究还从能带结构的角度阐明了基于p-p异质结的光电化学传感机理。这项研究工作为同型异质结应用于PEC生物传感提供了新的可能性,拓宽了H2O2传感器平台设计的研究思路。
卢蓁滢[10](2020)在《人工/天然催化材料非均相活化H2O2的合理设计与评估:用于有机污染修复》文中进行了进一步梳理过氧化氢(H2O2)作为一种洁净的氧化剂,于化工、医药、生物以及环保等领域使用广泛。由于其潜在多样的分解及歧化过程,产生的高活性氧物种(如OH·、O2·-等)可快速高效作用于有机污染物,达到减量、解毒的目的,因此大量应用于水环境治理及土壤修复。工业废水治理中,H2O2的活化通常由铁盐或人工合成催化材料完成,而在原位土壤修复当中,天然存在的矿物质可以充当活化剂这一角色。鉴于H2O2储运安全、成本及有效活化等问题,本文通过对用于其活化的人工催化材料和天然材料这两个层面的研究以达到对H2O2进行合理利用、合理评估的目的:①利用机械活化前驱体的方法设计调控了人工催化材料FeOCl的尺寸形貌:研究揭示了机械研磨后的前驱体其表面化学环境的变化及位错的产生可在化学迁移合成过程中直接影响下游材料的形貌与粒径,从而进一步对FeOCl催化活化H2O2的能力产生正面影响,使其异质性活化H2O2降解水中有机污染物的能力提高了一个数量级且稳定性及重复性良好,为绿色催化剂的合成与设计提供了可行性参考;②以天然锰矿物为研究目标,建立ISCO系统以及雨水净化系统,评估了H2O2在氧化锰矿物氧化有机污染物过程中的实际影响:本研究通过探针方法及Mn(Ⅱ)的浸出实验揭示了 H2O2在MnO2表面的行为归趋及其实际对天然锰矿转化常规有机污染物的负面效应,更好的完成了对于H2O2在ISCO系统中分解过程的进一步认识,有利于新的绿色氧化路径的理解,为ISCO修复的设计和应用提供参考。
二、CuO对H_2O_2的催化作用探讨(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、CuO对H_2O_2的催化作用探讨(论文提纲范文)
(1)p-n型金属氧化物界面电荷层吸附原理与气敏选择性调控(论文提纲范文)
创新点摘要 |
摘要 |
ABSTRACT |
1.绪论 |
1.1 研究背景及意义 |
1.2 金属氧化物气体传感器概述 |
1.2.1 金属氧化物气敏传感器的发展和分类 |
1.2.2 金属氧化物气体传感器的气敏性能指标 |
1.2.3 金属氧化物半导体传感器的气敏机理 |
1.3 p-n型金属氧化物气体传感器 |
1.3.1 p-n型金属氧化物气体传感器的制备方法 |
1.3.2 p-n型金属氧化物气体传感器的应用 |
1.3.3 p-n型金属氧化物气体传感器的气敏机理 |
1.4 金属氧化物气体传感器的气敏选择性 |
1.4.1 金属氧化物气体传感器气敏选择性概述 |
1.4.2 提高金属氧化物气体传感器气敏选择性的方法 |
1.4.3 p-n型金属氧化物传感器在气敏选择性中的应用 |
1.5 研究内容 |
参考文献 |
2.实验试剂和测试表征 |
2.1 实验试剂 |
2.2 表征与测试 |
2.2.1 材料合成所用仪器 |
2.2.2 材料的表征 |
2.2.3 传感器器件的制备 |
2.2.4 材料的气敏性测试 |
2.3 本章小结 |
参考文献 |
3.SnO_2纳米材料的制备及其气敏性研究 |
3.1 引言 |
3.2 SnO_2纳米材料的制备 |
3.3 实验结果与讨论 |
3.3.1 SnO_2纳米材料的表征 |
3.3.2 SnO_2纳米材料对CO和 H_2的气敏性能 |
3.3.3 SnO_2纳米材料气敏机理的分析与讨论 |
3.4 本章小结 |
参考文献 |
4.ZnO纳米材料的制备及其气敏性研究 |
4.1 引言 |
4.2 ZnO纳米材料的制备 |
4.3 实验结果与讨论 |
4.3.1 ZnO纳米材料的表征 |
4.3.2 ZnO纳米材料对CO和 H_2的气敏性能 |
4.3.3 ZnO纳米材料气敏机理的分析与讨论 |
4.4 本章小结 |
参考文献 |
5.n-SnO_2/p-CuO纳米复合材料对CO的气敏选择性研究 |
5.1 引言 |
5.2 n-SnO_2/p-CuO纳米复合材料的制备 |
5.3 实验结果与讨论 |
5.3.1 n-SnO_2/p-CuO纳米复合材料的表征 |
5.3.2 n-SnO_2/p-CuO纳米复合材料对CO和 H_2的气敏性能 |
5.3.3 n-SnO_2/p-CuO纳米复合材料气敏机理的分析与讨论 |
5.4 本章小结 |
参考文献 |
6.n-ZnO/p-CuO纳米复合材料对CO的气敏选择性研究 |
6.1 引言 |
6.2 n-ZnO/p-CuO纳米复合材料的制备 |
6.3 实验结果与讨论 |
6.3.1 n-ZnO/p-CuO纳米复合材料的表征 |
6.3.2 n-ZnO/p-CuO纳米复合材料对CO和 H_2的气敏性能 |
6.3.3 n-ZnO/p-CuO纳米复合材料气敏机理的分析与讨论 |
6.4 本章小结 |
参考文献 |
7.n-ZnO/p-NiO纳米复合材料对CO和H_2选择性识别的研究 |
7.1 引言 |
7.2 n-ZnO/p-NiO纳米复合材料的制备 |
7.3 实验结果与讨论 |
7.3.1 n-ZnO/p-NiO纳米复合材料的表征 |
7.3.2 n-ZnO/p-NiO纳米复合材料对CO和 H_2的气敏性能 |
7.3.3 n-ZnO/p-NiO纳米复合材料气敏机理的分析和讨论 |
7.4 本章小结 |
参考文献 |
8.结论与展望 |
8.1 结论 |
8.2 展望 |
攻读博士学位期间发表学术论文情况 |
致谢 |
作者简介 |
(2)氧化物纳米材料修饰的电化学传感器在葡萄糖和过氧化氢检测中的应用(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 电化学传感器 |
1.2 葡萄糖的介绍及检测意义 |
1.3 过氧化氢的介绍及检测意义 |
1.4 纳米材料在电化学传感器构建中的意义及应用 |
1.5 本文的选题目的、意义及研究内容 |
第二章 Co_3O_4-NiO复合纳米材料构建的无酶葡萄糖和过氧化氢电化学传感器 |
2.1 前言 |
2.2 材料与方法 |
2.3 结果与讨论 |
2.4 结论 |
第三章 基于Cu@Cu_2O气凝胶的非酶葡萄糖和过氧化氢电化学传感器研究 |
3.1 前言 |
3.2 材料与方法 |
3.3 结果与讨论 |
3.4 结论 |
全文结论 |
参考文献 |
致谢 |
(3)钴、锰氧化物纳米酶传感器的表面工程构筑及其分析检测应用(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
符号说明 |
第一章 绪论 |
1.1 传统模拟酶概述 |
1.2 纳米酶概述 |
1.2.1 纳米酶的特点 |
1.2.2 纳米酶的优势 |
1.2.3 纳米酶的催化机制 |
1.3 纳米酶的分类 |
1.3.1 按照催化类型分类 |
1.3.1.1 类过氧化物酶 |
1.3.1.2 类氧化物酶 |
1.3.2 按照材料分类 |
1.3.2.1 钴氧化物纳米酶 |
1.3.2.2 锰氧化物纳米酶 |
1.4 纳米酶比色传感器 |
1.4.1 纳米酶比色传感器简介 |
1.4.2 纳米酶比色传感器原理 |
1.4.3 纳米酶比色传感器研究进展 |
1.5 纳米酶催化性能的调控方法 |
1.5.1 表面修饰对类酶活性的影响 |
1.5.2 表面缺陷对类酶活性的影响 |
1.5.3 表面价态对类酶活性的影响 |
1.6 纳米酶展望 |
1.7 研究目标、研究内容 |
1.7.1 研究目标 |
1.7.2 研究内容 |
参考文献 |
第二章 Co_3O_4@β-CD作为类过氧化物纳米酶用于抗坏血酸信号放大检测 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 化学试剂 |
2.2.2 纳米酶的制备 |
2.2.3 纳米酶的表征 |
2.2.4 分析检测方法 |
2.2.5 AA的检测 |
2.3 结果和讨论 |
2.3.1 结构与化学表征 |
2.3.2 Co_3O_4@β-CD NPs的 POD-like 活性评估 |
2.3.3 类过氧化物酶稳态动力学及反应机理分析 |
2.3.4 Co_3O_4@β-CD NPs与TMB形成包合物 |
2.3.5 Co_3O4@β-CD NPs检测AA |
2.3.6 用于AA检测的Co_3O_4@β-CD NPs的再现性和重复性 |
2.3.7 Co_3O_4@β-CD NPs用于实际样品的AA检测 |
2.4 本章小结 |
参考文献 |
第三章 β-CD修饰的α-MnO_2纳米球模拟氧化酶及对氯苯酚的分析检测 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 化学试剂 |
3.2.2 纳米酶的制备 |
3.2.3 样品表征 |
3.2.4 OXD-like 活性评价 |
3.2.5 OXD-like的反应动力学评价 |
3.2.6 OXD-like反应体系中ROS的检测 |
3.2.7 检测4-CP |
3.3 结果和讨论 |
3.3.1 α-MnO_2@β-CD结构和形貌表征 |
3.3.2 β-CD的表面修饰证明 |
3.3.3 α-MnO_2@β-CD的OXD-like 活性 |
3.3.4 α-MnO_2@β-CD的OXD-like性质影响因素 |
3.3.5 α-MnO_2@β-CD的OXD-like性质动力学评价 |
3.3.6 α-MnO_2@β-CD的OXD-like 活化机制 |
3.3.7 检测4-CP |
3.4 本章小结 |
参考文献 |
第四章 氧空位调控Mn_3O_4纳米材料模拟氧化酶检测L-半胱氨酸 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 化学试剂 |
4.2.2 M_3O_4纳米酶的制备 |
4.2.3 纳米酶的表征 |
4.2.4 OXD-like 活性评价 |
4.2.5OXD-like的动力学评价 |
4.2.6 自由基测试及氧吸附实验 |
4.2.7 测定L-Cys |
4.3 结果和讨论 |
4.3.1 OV-Mn_3O_4 NFs和Mn_3O_4 NFs的形态结构表征 |
4.3.2 OV-Mn_3O_4 NFs和Mn_3O_4 NFs的OXD-like活性 |
4.3.3 OV-Mn_3O_4 NFs和Mn_3O_4 NFs 的 ROS生成 |
4.3.4 OVs促进Mn3O4O的XD-like性能的机理研究 |
4.3.4.1 底物在OV-Mn_3O_4 NFs和Mn_3O_4 NFs中的吸附 |
4.3.4.2 OVs和ROS的关系 |
4.3.4.3 Mn物种的参与 |
4.3.5 不同OVs浓度对Mn_3O_4的OXD-like性能的影响 |
4.3.6 Mn_3O_4纳米酶的稳定性评价 |
4.3.7 OV-Mn_3O_4 NFs检测 L-Cys |
4.4 本章小结 |
参考文献 |
第五章 具有表面Lewis酸/碱位点的超薄Co_3O_4纳米片作为类过氧化物酶检测对苯二酚 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 化学试剂 |
5.2.2 纳米酶的制备 |
5.2.3 纳米酶的表征 |
5.2.4 测定表面酸/碱活性位点 |
5.2.5 Co_3O_4的POD-like性能探究 |
5.2.6 活性氧(ROS)的检测 |
5.2.7 HQ的检测 |
5.3 结果和讨论 |
5.3.1 Co_3O_4-B-x纳米片的形貌特性 |
5.3.2 Co_3O4-B-x纳米片的晶体结构和原子价态分布 |
5.3.3 Co_3O_4-B-x纳米酶活性探究 |
5.3.4 不同催化参数对POD性能的影响 |
5.3.5 以TMB和H_2O_2为基质的Co_3O_4-B-x的稳态动力学分析 |
5.3.6 Co_3O_4-B-x的POD-like反应机理 |
5.3.6.1 Co_3O_4-B-x的表面酸/碱位点与POD-like性质的相关性 |
5.3.6.2 Co_3O_4-B-x的POD-like体系中ROS的产生 |
5.3.7 HQ比色检测法 |
5.3.7.1 HQ的定量测定 |
5.3.7.2 HQ检测的稳定性和抗干扰性 |
5.3.7.3 琼脂糖水凝胶膜比色法测定HQ |
5.4 本章小结 |
参考文献 |
论文总结 |
论文的创新与不足 |
致谢 |
攻读博士学位期间发表论文及荣誉奖励 |
附件 |
学位论文评阅及答辩情况表 |
(4)多相金属氧化物催化剂降解有机污染物构效关系研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.1.1 我国水环境与政策形势 |
1.1.2 有机污染物及其危害 |
1.1.3 难降解有机污染物 |
1.1.4 水处理技术 |
1.1.5 高级氧化技术 |
1.2 文献综述 |
1.2.1 Fenton反应 |
1.2.2 铁基催化剂 |
1.2.3 铜基催化剂 |
1.2.4 非金属催化剂 |
第2章 研究思路、内容及创新点 |
2.1 研究思路 |
2.2 研究内容 |
2.3 创新点 |
第3章 Fe-Cu双金属催化体系的构建及构-效关系研究 |
3.1 前言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验试剂 |
3.2.2 仪器设备 |
3.2.3 催化剂制备 |
3.2.4 催化剂活性测试 |
3.2.5 催化剂表征 |
3.2.6 降解路径分析 |
3.2.7 分析方法 |
3.3 催化剂活性测试 |
3.4 反应条件影响 |
3.4.1 H_2O_2投放量的影响 |
3.4.2 硝基苯初始浓度的影响 |
3.4.3 反应温度的影响 |
3.4.4 催化剂用量的影响 |
3.5 5Fe2.5Cu-Al_2O_3的套用实验和稳定性 |
3.6 ·OH的定性与定量分析 |
3.7 催化剂物相结构 |
3.7.1 氮气物理吸附(N_2-BET) |
3.7.2 紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS) |
3.7.3 X射线衍射(XRD) |
3.7.4 穆斯堡尔谱(Mossbauer) |
3.8 催化剂电子结构 |
3.8.1 氢气程序升温还原(H2-TPR) |
3.8.2 X射线光电子能谱(XPS) |
3.9 构-效关系 |
3.10 硝基苯降解路径 |
3.10.1 硝基苯动态降解过程 |
3.10.2 中间产物 |
3.10.3 硝基苯降解动力学研究 |
3.11 本章小结 |
第4章 Fe-Cu双金属催化体系中H_2O_2利用率的优化 |
4.1 前言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 实验试剂 |
4.2.2 仪器设备 |
4.2.3 催化剂制备 |
4.2.4 分析方法 |
4.3 H_2O_2分解动力学研究 |
4.3.1 H_2O_2初始浓度影响 |
4.3.2 扩散影响 |
4.3.3 反应温度影响 |
4.3.4 反应机理 |
4.4 ·OH生成动力学研究 |
4.5 H_2O_2利用率单因素实验 |
4.5.1 反应温度的影响 |
4.5.2 溶液pH值的影响 |
4.5.3 H_2O_2初始浓度的影响 |
4.6 H_2O_2利用率响应面实验 |
4.6.1 实验因素和各因素水平的选取 |
4.6.2 实验结果和响应方程的建立 |
4.6.3 二元回归方程显着性检验 |
4.6.4 主效应和交互作用分析 |
4.6.5 响应面分析 |
4.6.6 最优实验条件的预测与验证 |
4.7 本章小结 |
第5章 单铜核壳型催化剂Fenton体系的设计与制备 |
5.1 前言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 实验试剂 |
5.2.2 仪器设备 |
5.2.3 催化剂制备 |
5.2.4 催化剂活性测试 |
5.2.5 催化剂表征 |
5.2.6 密度泛函理论研究计算(DFT) |
5.2.7 分析方法 |
5.3 催化剂活性测试 |
5.4 催化剂形貌和晶体结构 |
5.5 催化剂电子结构 |
5.5.1 原位红外漫反射光谱(in situ DRIFTS) |
5.5.2 紫外-可见光漫反射光谱(UV-vis DRS) |
5.5.3 X射线光电子能谱(XPS) |
5.5.4 X射线吸收近边结构光谱(XANES) |
5.6 构-效关系 |
5.6.1 H_2O_2的活化 |
5.6.2 ·OH的产生 |
5.7 Cu@SiO_2-R200的套用实验和循环利用实验 |
5.8 本章小结 |
第6章 Cu-Sn双金属催化体系的构建与构-效关系研究 |
6.1 前言 |
6.2 实验部分 |
6.2.1 实验试剂 |
6.2.2 仪器设备 |
6.2.3 催化剂制备 |
6.2.4 催化剂活性测试 |
6.2.5 催化剂表征 |
6.2.6 降解路径分析 |
6.2.7 分析方法 |
6.3 Cu/Al_2O_3催化剂的优化筛选 |
6.3.1 不同制备方式的5Cu/Al_2O_3 |
6.3.2 不同负载量和煅烧温度的5Cu/Al_2O_3 |
6.3.3 催化剂表征及构-效关系 |
6.4 5CuySn/Al_2O_3-450催化剂降解喹啉 |
6.4.1 喹啉降解活性 |
6.4.2 ·OH产生能力 |
6.4.3 矿化性能 |
6.5 反应条件的影响 |
6.5.1 反应温度的影响 |
6.5.2 H_2O_2初始浓度的影响 |
6.5.3 催化剂投放量的影响 |
6.5.4 喹啉初始浓度的影响 |
6.5.5 反应pH值的影响 |
6.6 催化剂表征及构-效关系建立 |
6.6.1 X射线衍射(XRD) |
6.6.2 氢气程序升温还原(H_2-TPR) |
6.6.3 紫外-可见-近红外漫反射光谱(UV-vis DRS) |
6.6.4 X射线光电子能谱(XPS) |
6.6.5 红外漫反射光谱(CO DRIFTS) |
6.6.6 构效关系 |
6.7 喹啉降解路径 |
6.7.1 喹啉动态降解过程 |
6.7.2 中间产物 |
6.8 本章小结 |
第7章 总结与展望 |
7.1 总结 |
7.2 展望 |
参考文献 |
致谢 |
论文及相关成果 |
(5)铝基催化剂的制备及催化氧化矿热炉气中PH3、H2S机理研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 H_2S和 PH_3的性质、来源和危害 |
1.3 H_2S和 PH_3湿法脱除 |
1.3.1 次氯酸钠法 |
1.3.2 氯水法 |
1.3.3 浓硫酸法 |
1.3.4 液相催化氧化法 |
1.4 H_2S和 PH_3干法脱除 |
1.4.1 催化分解法 |
1.4.2 催化氧化法 |
1.5 H_2S和 PH_3脱除理论计算 |
1.6 选题依据和研究内容 |
1.6.1 选题依据 |
1.6.2 研究内容 |
第二章 实验及理论研究方法 |
2.1 实验系统及方法 |
2.1.1 实验设计思路与步骤 |
2.1.2 实验仪器及药品 |
2.1.3 催化剂制备 |
2.1.4 催化剂表征 |
2.1.5 催化剂活性评价 |
2.2 理论计算参数和方法 |
第三章 铝基催化剂的制备及性能评价 |
3.1 干燥温度 |
3.2 焙烧温度 |
3.3 酸种类及含量 |
3.4 本章小结 |
第四章 工艺条件的影响及反应动力学研究 |
4.1 工艺条件对催化剂性能的影响 |
4.1.1 反应温度 |
4.1.2 氧含量 |
4.1.3 空速 |
4.1.4 进口气浓度 |
4.2 催化氧化反应动力学研究 |
4.2.1 内外扩散影响的消除 |
4.2.2 H_2S和 PH_3催化氧化反应动力学实验 |
4.3 本章小结 |
第五章 铝基催化剂失活分析及再生研究 |
5.1 失活原因分析 |
5.2 再生方法 |
5.3 再生温度 |
5.4 再生碱浸渍浓度 |
5.5 再生次数 |
5.6 再生机理分析 |
5.7 本章小结 |
第六章 铝基催化剂催化氧化H_2S、PH_3 反应机理研究 |
6.1 分子和模型确立 |
6.1.1 计算分子结构确立 |
6.1.2 计算模型确立 |
6.2 H_2S吸附过程 |
6.2.1 H_2S在 CuO(111)面上的吸附 |
6.2.2 H_2S吸附的电势和电荷分析 |
6.3 H_2S氧化反应路径及机理 |
6.4 PH_3吸附过程 |
6.4.1 PH_3在CuO(111)面上的吸附 |
6.4.2 PH_3吸附的电势和电荷分析 |
6.5 PH_3氧化反应路径及机理 |
6.6 本章小结 |
第七章 研究结论、创新点及建议 |
7.1 研究结论 |
7.2 研究创新点 |
7.3 建议 |
致谢 |
参考文献 |
附录A 攻读博士期间的研究成果 |
附录B 攻读博士期间获得的荣誉和奖励 |
附录C 攻读博士学位期间参与的科研项目 |
附录D 文中主要的字母缩写和符号说明 |
(6)过渡金属基纳米电催化剂的设计及其电催化应用(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 电化学传感器 |
1.2.1 电化学传感器概述 |
1.2.2 电化学葡萄糖传感器 |
1.2.3 电化学过氧化氢传感器 |
1.3 电催化氧还原和氧析出反应概述 |
1.3.1 电催化氧还原反应 |
1.3.2 电催化氧还原反应活性位点研究进展 |
1.3.3 电催化氧析出反应及其活性位点研究 |
1.3.4 高效双功能氧电催化剂标准 |
1.4 金属-空气电池概述 |
1.5 过渡金属基纳米电催化剂的设计 |
1.5.1 过渡金属基纳米电催化剂的设计策略 |
1.5.2 形貌设计原则 |
1.5.3 掺杂/缺陷工程 |
1.5.4 表/界面工程 |
1.5.5 协同效应和增强导电性 |
1.6 本论文的选题思路和主要研究内容 |
第二章 空心CuO/NiO_(x/y)纳米复合物传感葡萄糖和过氧化氢 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验试剂 |
2.2.2 合成CuO/NiO_(x/y)纳米复合材料 |
2.2.3 制备修饰的玻碳电极(GCE) |
2.2.4 表征技术和电化学测试 |
2.2.5 人类血清样品分析 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 材料的选择 |
2.3.2 表征合成的材料 |
2.3.3 CuO/NiO_(x/y)可能的形成机理 |
2.3.4 CuO/NiO_(x/y)/GCE对葡萄糖检测的电化学特性 |
2.3.5 实时测定人血清中的葡萄糖浓度 |
2.3.6 CuO/NiO_(x/y)GCE对H_2O_2检测的电化学特性 |
2.4 结论 |
第三章 MOF衍生的三维叶状CuCo氧化物阵列用于高效检测葡萄糖 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 试剂药品 |
3.2.2 CC/ZIF-L/C的制备 |
3.2.3 CC/CuCo层状双氢氧化物阵列(CC/CuCo LDH)的制备 |
3.2.4 CC/CuCo氧化物的制备 |
3.2.5 自支撑电极的表征技术 |
3.2.6 自支撑电极的电化学测量 |
3.2.7 人血清样品分析 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 形貌、结构和成分分析 |
3.3.2 CC/CuCo oxide-0.12的电化学活性 |
3.3.3 CC/CuCo oxide-0.12电极用于电化学检测葡萄糖 |
3.3.4 实际样品分析 |
3.4 结论 |
第四章 钴包埋的氮掺杂分级碳阵列原位电化学检测过氧化氢 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 材料和试剂 |
4.2.2 表征技术 |
4.2.3 合成CC/ZIF-L阵列 |
4.2.4 合成CC/Co@C-CNT |
4.2.5 活细胞分泌H_2O_2的检测 |
4.2.6 电化学测量的细节 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 自支撑电极的表征 |
4.3.2 自支撑电极的电化学特性 |
4.3.3 CC/Co@C-CNT电极对H_2O_2的电催化作用 |
4.3.4 检测活细胞释放的细胞外H_2O_2 |
4.4 结论 |
第五章 Co_(0.7)Fe_(0.3)限域在蛋黄壳N-掺杂碳用于高效双功能电催化剂和锌空气电池 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 化学药品和试剂 |
5.2.2 表征仪器 |
5.2.3 FeCo PBA@PAN纤维的合成 |
5.2.4 Co_(0.7)Fe_(0.3)@NC_(X:Y)-T电催化剂的制备 |
5.2.5 电化学活性的评估方式 |
5.2.6 锌-空气电池的组装方法 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 探究形貌的影响因素 |
5.3.2 催化剂的表征 |
5.3.3 OER活性分析 |
5.3.4 ORR活性分析 |
5.3.5 OER/ORR催化活性起源的讨论 |
5.3.6 锌-空气电池性能测试 |
5.4 结论 |
论文总结与展望 |
参考文献 |
致谢 |
在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果 |
(7)三维石墨烯基纳米酶的制备及其在环境常见酚类污染物检测中的应用(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.2 纳米酶种类 |
1.2.1 金属氧化物 |
1.2.2 金属硫化物 |
1.2.3 金属-有机骨架材料 |
1.2.4 贵金属 |
1.2.5 碳基材料 |
1.2.6 复合材料 |
1.2.7 其它材料 |
1.3 纳米酶活性调控 |
1.3.1 尺寸 |
1.3.2 形貌 |
1.3.3 复合与掺杂 |
1.3.4 表面修饰 |
1.3.5 活化剂与抑制剂 |
1.4 纳米酶的应用 |
1.4.1 传感与检测 |
1.4.2 疾病治疗 |
1.4.3 环境保护 |
1.5 三维石墨烯基复合物 |
1.5.1 三维石墨烯基复合物的分类 |
1.5.2 三维石墨烯基复合物的制备方法 |
1.6 常见酚类污染物的检测 |
1.7 本论文选题依据、创新点与研究内容 |
第2章 三维石墨烯/花状氧化铜复合材料的模拟酶性质及其在常见酚类污染物检测中的应用 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验试剂 |
2.2.2 实验仪器 |
2.2.3 3DGF/FL CuO复合材料的制备 |
2.2.4 3DGF/FL CuO复合材料的表征 |
2.2.5 3DGF/FL CuO复合材料模拟酶催化活性研究 |
2.2.6 催化动力学数据的测定 |
2.2.7 基于3DGF/FL CuO复合材料过氧化物酶催化活性检测对苯二酚 |
2.2.8 基于3DGF/FL CuO复合材料过氧化物酶催化活性检测苯酚 |
2.2.9 接触角的测定 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 3DGF/FL CuO复合材料的表征 |
2.3.2 3DGF/FL CuO复合材料模拟酶催化活性研究 |
2.3.3 3DGF/FL CuO复合材料过氧化物酶催化活性研究及条件优化 |
2.3.4 3DGF/FL CuO复合材料过氧化物酶催化动力学研究 |
2.3.5 3DGF/FL CuO复合材料过氧化物酶催化稳定性研究 |
2.3.6 SDS对3DGF/CuO复合材料形貌及过氧化物酶催化活性的影响 |
2.3.7 不同表面活性剂对3DGF/CuO复合材料形貌和过氧化物酶催化活性的影响 |
2.3.8 常见酚类物质对3DGF/FL CuO复合材料过氧化物酶催化活性的影响 |
2.3.9 基于3DGF/FL CuO复合材料过氧化物酶催化活性检测对苯二酚 |
2.3.10 基于3DGF/FL CuO复合材料过氧化物酶催化活性检测苯酚 |
2.4 本章小结 |
第3章 三维石墨烯/介孔四氧化三铁复合材料的模拟酶性质及其在常见酚类污染物检测中的应用 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验试剂 |
3.2.2 实验仪器 |
3.2.3 3DGF/m-Fe_3O_4复合材料的制备 |
3.2.4 3DGF/m-Fe_3O_4复合材料的表征 |
3.2.5 3DGF/m-Fe_3O_4复合材料模拟酶催化活性研究 |
3.2.6 催化动力学数据的测定 |
3.2.7 基于3DGF/m-Fe_3O_4复合材料过氧化物酶催化活性检测对硝基酚 |
3.2.8 量子化学计算 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 3DGF/m-Fe_3O_4复合材料的表征 |
3.3.2 3DGF/m-Fe_3O_4复合材料模拟酶催化活性研究 |
3.3.3 3DGF/m-Fe_3O_4复合材料过氧化物酶催化活性研究及条件优化 |
3.3.4 3DGF/m-Fe_3O_4复合材料过氧化物酶催化动力学研究 |
3.3.5 3DGF/m-Fe_3O_4复合材料过氧化物酶催化稳定性研究 |
3.3.6 Na_3Cit对3DGF/m-Fe_3O_4复合材料形貌及过氧化物酶催化活性的影响 |
3.3.7 表面活性剂对3DGF/Fe_3O_4复合材料形貌和过氧化物酶催化活性的影响 |
3.3.8 常见酚类物质对3DGF/m-Fe_3O_4复合材料过氧化物酶催化活性的影响 |
3.3.9 基于3DGF/m-Fe_3O_4复合材料过氧化物酶催化活性检测对硝基酚 |
3.4 本章小结 |
第4章 三维石墨烯/杨梅状二氧化铅复合材料模拟酶性质及其在常见酚类污染物检测中的应用 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 实验试剂 |
4.2.2 实验仪器 |
4.2.3 3DGF/WS PbO_2复合材料的制备 |
4.2.4 3DGF/WS PbO_2复合材料的表征 |
4.2.5 3DGF/WS PbO_2复合材料模拟酶催化活性研究 |
4.2.6 催化动力学数据的测定 |
4.2.7 基于3DGF/WS PbO_2复合材料氧化酶催化活性检测对苯二酚 |
4.2.8 基于3DGF/WS PbO_2复合材料漆酶催化活性检测苯酚 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 3DGF/WS PbO_2复合材料表征 |
4.3.2 3DGF/WS PbO_2复合材料模拟酶催化活性研究 |
4.3.3 3DGF/WS PbO_2复合材料氧化酶催化活性研究及条件优化 |
4.3.4 3DGF/WS PbO_2复合材料氧化酶催化动力学研究 |
4.3.5 3DGF/WS PbO_2复合材料氧化酶催化稳定性研究 |
4.3.6 CTAB对3DGF/WS PbO_2复合材料形貌及氧化酶催化活性的影响 |
4.3.7 不同表面活性剂对3DGF/PbO_2复合材料形貌和氧化酶催化活性的影响 |
4.3.8 常见酚类物质对3DGF/WS PbO_2复合材料氧化酶催化活性的影响 |
4.3.9 基于3DGF/WS PbO_2复合材料氧化酶催化活性检测对苯二酚 |
4.3.10 3DGF/WS PbO_2复合材料漆酶催化活性条件优化及动力学研究 |
4.3.11 基于3DGF/WS PbO_2复合材料漆酶催化活性检测苯酚 |
4.4 本章小结 |
第5章 三维石墨烯/蠕虫状金复合材料的模拟酶性质及其在常见酚类污染物检测中的应用 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 实验试剂 |
5.2.2 实验仪器 |
5.2.3 3DGF/WL Au复合材料的制备 |
5.2.4 3DGF/WL Au复合材料的表征 |
5.2.5 3DGF/WL Au复合材料模拟酶催化活性研究 |
5.2.6 催化动力学数据的测定 |
5.2.7 基于3DGF/WL Au复合材料过氧化物酶催化活性检测对苯二酚 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 3DGF/WL Au复合材料的表征 |
5.3.2 3DGF/WLAu复合材料模拟酶催化活性研究 |
5.3.3 3DGF/WL Au复合材料过氧化物酶催化活性研究及条件优化 |
5.3.4 3DGF/WLAu复合材料过氧化物酶催化动力学研究 |
5.3.5 3DGF/WL Au复合材料过氧化物酶催化稳定性研究 |
5.3.6 SDBS对3DGF/WL Au复合材料形貌及过氧化物酶催化活性的影响 |
5.3.7 不同表面活性剂对3DGF/Au复合材料形貌和过氧化物酶催化活性的影响 |
5.3.8 常见酚类物质对3DGF/WL Au复合材料过氧化物酶催化活性的影响 |
5.3.9 基于3DGF/WL Au复合材料过氧化物酶催化活性检测对苯二酚 |
5.4 本章小结 |
第6章 三维石墨烯/铂纳米团簇复合材料的模拟酶性质及其在常见酚类污染物检测中的应用 |
6.1 引言 |
6.2 实验部分 |
6.2.1 实验试剂 |
6.2.2 实验仪器 |
6.2.3 3DGF/Pt NC复合材料的制备 |
6.2.4 3DGF/Pt NC复合材料的表征 |
6.2.5 3DGF/Pt NC复合材料模拟酶催化活性研究 |
6.2.6 催化动力学数据的测定 |
6.2.7 基于3DGF/Pt NC复合材料模拟酶催化活性检测邻苯二酚和对苯二酚 |
6.3 结果与讨论 |
6.3.1 3DGF/Pt NC复合材料表征 |
6.3.2 3DGF/Pt NC复合材料模拟酶催化活性研究 |
6.3.3 3DGF/Pt NC复合材料氧化酶催化活性研究及条件优化 |
6.3.4 3DGF/Pt NC复合材料氧化酶催化动力学研究 |
6.3.5 3DGF/Pt NC复合材料氧化酶催化稳定性研究 |
6.3.6 CTAB对3DGF/Pt NC复合材料形貌及氧化酶催化活性的影响 |
6.3.7 不同表面活性剂对3DGF/Pt复合材料形貌和氧化酶催化活性的影响 |
6.3.8 常见酚类物质对3DGF/Pt NC复合材料氧化酶催化活性的影响 |
6.3.9 3DGF/Pt NC复合材料多酚氧化酶催化活性条件优化及动力学研究 |
6.3.10 基于3DGF/Pt NC复合材料模拟酶催化活性检测邻苯二酚和对苯二酚 |
6.4 本章小结 |
第7章 结论与展望 |
7.1 结论 |
7.2 展望 |
参考文献 |
攻读学位期间发表的学术论文目录 |
致谢 |
(8)金属化合物原位控制污泥热解过程中NH3和H2S释放的研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
引言 |
1 文献综述 |
1.1 污泥的成分及危害 |
1.2 污泥的处理处置 |
1.2.1 污泥的处理方法 |
1.2.2 污泥的处置方式 |
1.2.3 国内外污泥处理处置现状 |
1.3 污泥处理处置中恶臭气体的控制方法 |
1.4 污泥热解研究现状 |
1.4.1 污泥热解工艺研究进展 |
1.4.2 金属化合物在热解中的研究进展 |
1.4.3 污泥热解过程中氨气的形成原因 |
1.4.4 污泥热解过程中硫化氢的形成原因 |
1.5 课题来源与研究内容 |
2 污泥粉末热解特性分析 |
2.1 试验原料 |
2.2 试验设备及工艺 |
2.3 污泥粉末热重试验 |
2.4 试验结果与分析 |
2.4.1 污泥热解产物产率分析 |
2.4.2 不同添加剂下污泥高温热解产物产率及产气率分析 |
2.4.3 不同添加剂对污泥热解液相产物的影响 |
2.5 本章小结 |
3 污泥粉末原位热解NH_3和H_2S释放特性分析 |
3.1 试验设备及工艺 |
3.2 NH_3和H_2S的测定方法 |
3.3 HSC Chemistry6.0 软件的介绍 |
3.4 污泥热解温度对NH_3释放特性的影响 |
3.5 污泥热解温度对H_2S释放特性的影响 |
3.6 不同添加剂对NH_3和H_2S释放量的影响 |
3.6.1 添加CuO对污泥热解NH_3和H_2S释放量影响分析 |
3.6.2 添加MnO_2 对污泥热解NH_3和H_2S释放量影响分析 |
3.6.3 添加乙酸钙对污泥热解NH_3和H_2S释放量影响分析 |
3.7 热解体系中平衡相组成的计算 |
3.8 本章小结 |
结论与展望 |
参考文献 |
在学研究成果 |
致谢 |
(9)金属氧化物多级结构的构建及其无酶生物传感性能的研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 生物传感器 |
1.1.1 生物传感器的发展 |
1.1.2 生物传感器的原理及分类 |
1.1.3 酶传感器的弊端与无酶传感器的发展 |
1.2 电化学无酶传感器 |
1.2.1 电化学无酶传感器的特点 |
1.2.2 电极材料体系 |
1.2.3 多级复合材料结构设计 |
1.2.4 葡萄糖电化学无酶传感器的应用 |
1.2.5 过氧化氢电化学无酶传感器的应用 |
1.3 光电化学无酶传感器 |
1.3.1 光电化学无酶传感器概述 |
1.3.2 电极材料的选择与光电化学增强机制 |
1.3.3 过氧化氢光电化学无酶传感器的应用 |
1.4 本论文的研究内容 |
1.4.1 本课题研究现状 |
1.4.2 本课题的研究目的 |
1.4.3 本课题的研究内容 |
1.4.4 本课题的创新性 |
第2章 实验材料及测试方法 |
2.1 实验药品及设备 |
2.1.1 实验药品 |
2.1.2 实验设备 |
2.2 化学成分的表征 |
2.2.1 能量色散X射线光谱 |
2.2.2 X射线光电子能谱 |
2.3 物理性质的表征 |
2.3.1 扫描电子显微镜 |
2.3.2 透射电子显微镜 |
2.3.3 X射线衍射分析 |
2.3.4 漫反射光谱 |
2.4 电/光电化学性能分析方法 |
2.4.1 循环伏安法 |
2.4.2 计时电流法 |
2.4.3 交流阻抗法 |
2.5 本章小结 |
第3章 TiO_2@NiO核壳纳米结构的无酶葡萄糖电化学传感性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 纳米Ni颗粒、TiO_2@NiO核壳结构和NiO的制备 |
3.2.2 TiO_2@NiO/FTO、NiO/FTO工作电极的制备 |
3.2.3 表征和测试 |
3.2.4 电化学性能测试 |
3.3 结果和讨论 |
3.3.1 TiO_2@NiO核壳结构的合成机理 |
3.3.2 TiO_2@NiO复合材料的物相和结构表征 |
3.3.3 TiO_2@NiO的电化学性能 |
3.3.4 沉积厚度对形貌、性能的影响 |
3.3.5 葡萄糖无酶传感器电极性能表征 |
3.4 本章小结 |
第4章 Cu_2O-BiOI同型(p-p)异质结的无酶H_2O_2光电化学传感性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 BiOI、Cu_2O和Cu_2O-BiOI复合材料的制备 |
4.2.2 表征和测试 |
4.2.3 光电化学/电化学测试 |
4.3 结果和讨论 |
4.3.1 Cu_2O-BiOI复合材料的表征 |
4.3.2 黑暗环境下Cu_2O-BiOI/FTO的H_2O_2无酶检测 |
4.3.3 Cu_2O-BiOI/FTO下可见光照射下H_2O_2的无酶检测 |
4.3.4 选择性、重现性和稳定性研究 |
4.3.5 光电化学增强机理 |
4.4 本章小结 |
第5章 结论与展望 |
5.1 结论 |
5.2 展望 |
参考文献 |
致谢 |
攻读硕士期间发表的学术论文 |
攻读硕士期间参与的科研项目 |
攻读硕士期间获奖情况 |
学位论文评阅及答辩情况表 |
(10)人工/天然催化材料非均相活化H2O2的合理设计与评估:用于有机污染修复(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 我国水土环境的有机物污染现状及治理手段 |
1.1.1 有机污染物的来源及迁移 |
1.1.2 有机污染物的治理手段 |
1.2 过氧化氢的存在形式及催化过程 |
1.2.1 自然界中的H_2O_2 |
1.2.2 H_2O_2的人工合成 |
1.2.3 溶解态过渡金属对H_2O_2的活化 |
1.3 H_2O_2的活化及其在污染修复技术中的应用 |
1.3.1 人工非均相材料对H_2O_2的活化及应用 |
1.3.2 天然矿物对H_2O_2的活化及应用 |
1.3.3 H_2O_2与过氧化物酶联用的污染处理技术 |
1.3.4 利用H_2O_2氧化剂的修复技术对比 |
1.4 本课题的研究目的及内容 |
1.4.1 研究目的 |
1.4.2 研究内容及思路 |
第2章 实验过程与方法 |
2.1 实验药品 |
2.2 实验仪器设备 |
2.3 催化剂制备方法 |
2.3.1 FeOCl催化剂的制备方法 |
2.3.2 天然锰矿物(MnO_2)的制备方法 |
2.4 催化剂表征方法及所用仪器 |
2.4.1 X射线衍射(XRD) |
2.4.2 激光粒度分析(LPSA) |
2.4.3 扫描电镜(SEM)及透射电镜(TEM) |
2.4.4 傅里叶红外变换光谱检测(FT-IR) |
2.4.5 X射线光电子能谱分析(XPS) |
2.4.6 氮气物理吸脱附(N_2-BET) |
2.5 活性测试及分析方法 |
2.5.1 有机物的分析测试 |
2.5.2 过氧化氢的浓度检测 |
2.5.3 自由基的检测方法 |
2.5.4 离子浸出测试 |
2.5.5 催化剂的zeta电位 |
第3章 FeOCl催化剂的可控制备及其对过氧化氢的非均相活化 |
3.1 实验背景及原理 |
3.1.1 FeOCl的结构及合成手段 |
3.1.2 化学气相迁移法 |
3.1.3 机械活化 |
3.2 FeOCl合成前驱体的调控及表征 |
3.2.1 前驱体(α-Fe_2O_3)的机械活化方法 |
3.2.2 前驱体(α-Fe_2O_3)的结构表征及分析 |
3.3 FeOCl催化剂的可控制备及结构表征 |
3.3.1 FeOCl催化剂的合成 |
3.3.2 FeOCl催化剂的结构表征及分析 |
3.4 α-Fe_2O_3对FeOCl可控合成的影响机理论述 |
3.5 调控FeOCl催化剂典型晶面的表面能计算 |
3.6 调控FeOCl催化剂的Fenton应用 |
3.6.1 催化剂的Fenton活性测试 |
3.6.2 反应过程中自由基的检测 |
3.6.3 催化剂的稳定性及重复性 |
3.6.4 溶液pH对催化剂活性的影响 |
3.7 调控FeOCl催化剂的拟酶活性 |
3.7.1 催化剂的拟酶活性测试 |
3.7.2 酶促反应动力学(Michaelis-Menten equation)的建立 |
3.7.3 拟酶机理论述 |
3.8 本章小结 |
第4章 H_2O_2对天然锰矿物在转化有机污染物过程中的界面影响 |
4.1 实验背景及原理 |
4.1.1 自然界中二氧化锰的类型及结构 |
4.1.2 二氧化锰的促腐殖化作用 |
4.2 不同结构二氧化锰的制备及表征 |
4.2.1 不同结构二氧化锰的制备 |
4.2.2 二氧化锰的表征及分析 |
4.3 不同结构二氧化锰的活性测试 |
4.4 过氧化氢对氧化锰矿物转化有机物过程中的界面影响 |
4.4.1 H_2O_2对水钠锰矿转化有机物的影响 |
4.4.2 Mn(Ⅱ)的释放 |
4.4.3 H_2O_2在二氧化锰系统中的行为归趋 |
4.4.4 H_2O_2对二氧化锰转化其他有机物的影响 |
4.5 本章小结 |
第5章 结论与建议 |
参考文献 |
致谢 |
在读期间发表论文情况 |
四、CuO对H_2O_2的催化作用探讨(论文参考文献)
- [1]p-n型金属氧化物界面电荷层吸附原理与气敏选择性调控[D]. 周文冬. 辽宁科技大学, 2021
- [2]氧化物纳米材料修饰的电化学传感器在葡萄糖和过氧化氢检测中的应用[D]. 姜璐. 扬州大学, 2021(08)
- [3]钴、锰氧化物纳米酶传感器的表面工程构筑及其分析检测应用[D]. 陆文绘. 山东大学, 2021(11)
- [4]多相金属氧化物催化剂降解有机污染物构效关系研究[D]. 孙杨. 华东理工大学, 2021(08)
- [5]铝基催化剂的制备及催化氧化矿热炉气中PH3、H2S机理研究[D]. 王英伍. 昆明理工大学, 2021
- [6]过渡金属基纳米电催化剂的设计及其电催化应用[D]. 龙玲. 中国科学技术大学, 2021(09)
- [7]三维石墨烯基纳米酶的制备及其在环境常见酚类污染物检测中的应用[D]. 裘娜. 扬州大学, 2020
- [8]金属化合物原位控制污泥热解过程中NH3和H2S释放的研究[D]. 武静蓉. 内蒙古科技大学, 2020
- [9]金属氧化物多级结构的构建及其无酶生物传感性能的研究[D]. 张怡. 山东大学, 2020(10)
- [10]人工/天然催化材料非均相活化H2O2的合理设计与评估:用于有机污染修复[D]. 卢蓁滢. 华东理工大学, 2020(01)